A study of catalytic nanocarbon synthesis by means of quantum mechanical methods
Kuantum mekanik metotlar kullanılarak katalitik nanokarbon sentezi çalışması
- Tez No: 304966
- Danışmanlar: PROF. DR. IŞIK ÖNAL
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2012
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Bölümü
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
Bu tez çalışmasında metal katalizör yüzeyi üzerinde nanokarbon sentezi karbon nanotüp sentezinin ilk aşaması olarak incelenmiştir. Çalışma, seçilen metal katalizör yüzeylerinin performanslarının kıyaslanmasını ve yüzey karbon sentezi için en muhtemel mekanizmanın bulunmasını amaçlamıştır. Seçilen Fe(111), Ni(100) ve Ni(111) yüzeyleri üzerinde karbon kaynağı olarak asetilen kullanılarak nanokarbon oluşumu için kuantum mekanik yöntemlerle çalışılmıştır. Gereken hesaplamalar için yoğunluk fonksiyonel teorisi (DFT) periyodik olarak Vienna Ab-initio Simulation Package (VASP) yazılımı kullanılarak uygulanmıştır. İlgilenilen mekanizmaların göreli enerji grafikleri denge geometrisi, CI-NEB ve geçiş hali hesaplarının sonuçları kullanılarak oluşturulmuştur. Karbon kaynağının ayrıştırılmasıyla yüzey karbonu oluşum aşaması karbon nanotüp sentezi için hız belirleyici adımdır. Bu yüzden nanokarbon sentezi çalışmasında elde edilen sonuçlar karbon nanotüp senteziyle ilişkilendirilmiştir. Mekanizma çalışmaları için asetilenin seçilen metal yüzeylere adsorpsiyonuyla yüzey-asetilen kompleksi elde edilmiştir. Sonrasında, dehidrojenasyon aşaması için üç farklı mekanizma çalışılmıştır. Çalışılan bu mekanizmalar direkt hidrojen-hidrojen etkileşimi, hidrojen atomu koparma ve yüzey-hidrojen etkileşimi mekanizmaları olarak isimlendirilmiştir. Bu mekanizmalar arasından yüzey-hidrojen etkileşimi mekanizması tüm yüzeyler için en düşük aktivasyon bariyerlerini vermiştir ve en muhtemel mekanizma olduğu söylenmiştir. Son olarak, mekanizmaların göreli enerji grafikleri Fe(111), Ni(100) ve Ni(111) yüzeyleri için kıyaslanmış ve Fe(111) yüzeyinin performansının karbon nanotüp sentezi için diğerlerinden daha iyi olduğu bulunmuştur.
Özet (Çeviri)
Throughout this thesis work, surface nanocarbon synthesis on metal catalyst surfaces was investigated as the first step of carbon nanotube production mechanism. Study was aimed to make a comparison between the performances of selected catalyst surfaces and to find most probable mechanism for the nanocarbon synthesis on the metal catalyst surface. Formation of nanocarbon from the acetylene as carbon source on the selected Fe(111), Ni(111) and Ni(100) surfaces were studied by means of quantum mechanics. Density functional theory (DFT) was implemented periodically by using Vienna Ab-initio Simulation Package (VASP) code for the computations required. Relative energy profiles of the interested mechanisms were generated by the usage of equilibrium geometry calculations, climbing image nudged elastic band (CI-NEB) calculations and transition state calculations. Formation step of surface nanocarbon, with the decomposition of the carbon source, is the rate determining step of carbon nanotube production. Therefore, results of the nanocarbon synthesis study were related to carbon nanotube synthesis. For the mechanistic study, surface-acetylene complex was obtained by the adsorption of the acetylene on the chosen catalyst surface. Then three different mechanisms were studied for the dehydrogenation process. These processes were named as direct hydrogen-hydrogen interaction, hydrogen atom desorption and surface-hydrogen interaction methods. Among these methods surface-hydrogen interaction methods resulted in minimum activation barriers for all three surfaces used and said to be the most probable mechanism. Finally, relative energy profiles of the mechanisms were compared for the Fe(111), Ni(100) and Ni(111) surfaces and performance of Fe(111) for CNT synthesis was found better than the others.
Benzer Tezler
- Investigation of rotating ring disk electrode (RRDE) studies on nano-sized cathode catalysts for PEM fuel cells
PEM yakıt hücrelerine yönelik nano boyutlu katot katalizörlerinde döner halka disk elektrot çalışmalarının incelenmesi
NİHAT EGE ŞAHİN
Yüksek Lisans
İngilizce
2013
Kimyaİstanbul Teknik ÜniversitesiNanobilim ve Nanomühendislik Ana Bilim Dalı
PROF. DR. FİGEN KADIRGAN
- Nanokompozit yapılı lif tasarımı ve geliştirilmesi
Design and development of nanocomposite fibers
NURAY KIZILDAĞ
Doktora
Türkçe
2017
Tekstil ve Tekstil Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiTekstil Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. NURAY UÇAR
- Β-diketonat türevi yeni metal kompleks sentezleri, bu komplekslerden, süperkritik karbondioksit içerisinde çok duvarlı karbon nanotüp destekli metal nanotanecik hazırlanması ve katalitik etkinliklerinin incelenmesi
The preparation and determnation of the catalytic effecti̇veness of multi-walled carbon nanotube supported metallic nano-particles using new β-diketonate precursors in a supercritical carbondioxide solution
ERAY ŞENLİ
- Polimer elektrolit yakıt hücreleri için nano-boyutlu elektro-katalizör sentezi ve karekterizasyonu
Synthesis of nano particle sized electro-catalyst for polymer electrolyte fuel cells and characterization
EVREN OĞUR
Yüksek Lisans
Türkçe
2008
Kimya MühendisliğiGebze Yüksek Teknoloji EnstitüsüKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
YRD. DOÇ. DR. HASAN SADIKOĞLU
- Multi kuarterner amonyum tuzları ile kristal gelişimi sınırlandırılmış mezoporöz zeolitlerin sentezi
Synthesis of mesoporous zeolites with limited crystal growth by using multi-quarternary ammonium salts
VOLKAN ŞAHİN