Photocatalytic carbon dioxide reduction in liquid media
Sıvı fazda fotokatalitik karbondioksit indirgenmesi
- Tez No: 286231
- Danışmanlar: PROF. DR. DENİZ ÜNER
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Fotokatalitik, Fotokimyasal reaksiyonlar, Karbon dioksit, İndirgeme, Photocatalytic, Photochemical reactions, Carbon dioxide, Reduction
- Yıl: 2011
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Bölümü
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
Bu çalışmanın amacı, sıvı fazda gerçekleştirilen fotokatalitik karbondioksit indirgeme testlerinde karşılaşılabilen sorunları araştırmak ve gözler önüne sermektir. Fotokataliz çalışmalarında test koşullarının sonuçlara etkisi, ortamda kütle aktarımı kısıtlamalarının olmadığı varsayımıyla sıklıkla hafife alınmaktadır. Bu çalışmada, Pt/TiO2 ve Cu/TiO2 katalizörleriyle gerçekleştirilen karıştırma hızı ve gazın sıvı içinde kalma süresi deneylerinin yardımıyla sıvı fazda gerçekleştirilen fotokatalitik deneylerde kütle aktarım hızının önemli etkisi gözler önüne serilmiştir. Deneylerde 12 ve 19.5 kJ/mol olarak bulunan düşük aktivasyon enerji değerleri testlerin difuzyon hızıyla sınırlandığını gösterir niteliktedir. Difuzyon hızı sınırlandırmalarının, reaksiyon veriminin düşmesine sebep olan ters reaksiyonları tetiklediği düşünülmektedir.Doğal fotosentezin sahip olduğu gelişmiş taşıma ve zar sistemlerine sahip olmamakla birlikte fotokatalitik karbondioksit indirgenmesi Suni Fotosentez olarak adlandırılır. Doğal ve suni fotosentez arasındaki benzerlikler ve farklılıklar, güncel fotokataliz hızlarının gelistirilebilmesi amacıyla irdelenmiştir.Karbondioksitin bakır yüzeyler üzerinde indirgenerek metanole dönüşmesinin kinetik ve mikrokinetik modellemesi, fotokatalitik sistemlerde hız belirleyen basamakların açığa çıkarılması amacıyla yapılmıştır. Hesaplamalar fotokataliz sıcaklık ve basınçlarında yapıldığında, suyun metanol üretimi hızı üzerindeki negatif, basıncın ise pozitif etkisi gözlemlenmiştir. Reaksiyon basamaklarının hıza etkisi araştırıldığında ise, karbondioksit indirgenmesinde H atomlarının ve de dolaylı olarak su ayrıştırma aşamasının önemi vurgulanmıştır.
Özet (Çeviri)
The aim of this study is to investigate and reveal challenges in photocatalytic CO2 reduction tests performed in liquid media. Effect of test conditions in photocatalytic studies are often underestimated with an assumption of negligible mass transfer limitations in observed rate results. In this study, effect of mass transfer limitations in liquid phase photocatalytic tests was revealed with stirring rate and gas hold-up time experiments performed with Pt/TiO2 and Cu/TiO2 catalysts. In addition, apparent activation energies of 12 and 19.5 kJ/mol found with Pt/TiO2 and Cu/TiO2 catalysts respectively indicate diffusion limitations which favor back oxidation reactions resulting in low reduction yields.Photocatalytic CO2 reduction reaction is named as Artificial Photosynthesis even though present artificial system does not have sophisticated transport and membrane systems which natural systems have. Similarities and differences between artificial and natural photosynthesis are studied in order to present ideas to improve present photocatalytic rates.Kinetic and microkinetic modeling of catalytic methanol production from CO2 hydrogenation on Cu surfaces were performed in order to have an idea about kinetic limitations at photocatalytic systems. Calculations were performed at temperatures and pressures at which photocatalytic studies are conducted. The results indicated that water has an inhibitory effect on methanol formation rates and higher pressures could be implemented in photocatalytic systems for higher rates. Another implication drawn from degree of rate control calculations is that H formation step plays an important role underlying the importance of water splitting in CO2 reduction reactions.
Benzer Tezler
- Heterogeneous photocatalytic elimination of metal ions
Metal iyonların heterojen fotokatalitik yöntem ile arındırılması
DURATA ERTEK(HACİU)
- Photocatalytic hydrosilation of some dienes using m(CO)6 complexes
Bazı dienlerin m(CO)6 kompleksleri kullanılarak fotokatalitik hidrosilillenmesi
WAFA`A YASER ABDELGADER
Doktora
İngilizce
1993
KimyaOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. BEKİR PEYNİRCİOĞLU
- Heterogeneous photo catalytic activity of transition-metal cation impregnated TiO2
Başlık çevirisi yok
PARISA DELJOVIE RAKHSSHANDEH BAZARGAN
Yüksek Lisans
İngilizce
1993
KimyaOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. YÜKSEL İNEL
- Photocatalytic degradation of phthalic anhydride and dicarboxylic acids
Başlık çevirisi yok
AYŞE NEREN ÖKTE