Studies of Cs-137 exchange on clinoptilolite zeolite by tracer technique
Başlık çevirisi mevcut değil.
- Tez No: 82458
- Danışmanlar: PROF. DR. HAYRETTİN YÜCEL
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Klinoptilolit, Sezyum Uzaklaştırılması, Nükleer Atıklar, İyon Değişimi, Dağılım Katsayısı. vııı, Zeolitler, Clinoptilolite, Cesium Removal, Nuclear Waste Management, Ion Exchange, Distribution Coefficient, Zeolites
- Yıl: 1999
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
oz KLİNOPTİLOLİTZEOLİTİ İLE Cs-137 İYON DEĞİŞİMİNİN İZLEYİCİ TEKNİĞİ İLE İNCELENMESİ ABUSAFA, Abdelrahim Doktora, Kimya Mühendisliği Bölümü Tez Yöneticisi : Prof. Dr. Hayrettin YÜCEL Mayıs 1999, 172 Sayfa Radyoaktif atıklar çeşitli maddeler ihtiva eder. Bu maddeler çevrenin ve insanların korunması için uygun atma yöntemlerini gerektirir. Radyoaktif atıkların işlenmesinde bu atıkların tehlikeli kalabileceği süre önemlidir. Fizyon işlemi sırasında oluşan sezyum izotoplarından olan sezyum-137 ye özelliklerinden ve yüksek miktarda oluşmasından dolayı özellikle dikkat çekilmelidir. Sezyum-1 37'nin uzun yarı ömürlü (-30 yıl) bir atom olması atıkların güvenli bir şekilde depolanması süresi için sınırlayıcı bir faktördür. vıRadyoizotopların sulu nükleer atıklardan temizlenmesinde inorganik iyon değiştiricilerinin kullanılmasının temel nedenleri yüksek seçicilik, radyasyon ve sıcaklığa karşı dayanıklıkları, düşük maliyetleri ve betonla karıştırma ile uyumlu olmasıdır. Bu çalışmada Cs-137'nin uzaklaştırılması için iyon değiştirici olarak yerel doğal klinoptilolitin kullanılması incelenmiştir. Doğal klinoptilolit (CLI) değişik homoiyonik formlarına dönüştürülmüştür. Na, Ca, K ve NH4 un klor tuzlarının kullanılmasıyla, sodyumla zenginleştirilmiş klinoptilolit (Na-CLI), kalsiyumla zenginleştirilmiş klinoptilolit (Ca-CLI), potasyumla zenginleştirilmiş klinoptilolit (K-CLI) ve amonyumla zenginleştirilmiş klinoptilolit (NH4-CLI), 25 ve 60 °C hazırlanmıştır. Sezyum-klinoptilolit kesikli denge deneyleri 25, 40, 60 ve 80 °C'de yapılmıştır. Sezyum başlangıç derişimi 10“6 ile 10”1 N arasında alınmıştır. Yüksek sezyum başlangıç derişiminde (10“1-10”2 N) yapılan kesikli deneyler bütün homoiyonik formların sezyuma karşı benzer seçiciliğe sahip olduğunu göstermiştir, fakat bu davranışın düşük sezyum başlangıç derişiminde (<10"4 N) farklı olduğu gözlenmiştir. Düşük sezyum başlangıç derişiminde, iyon değiştirme işleminin sıcaklıktaki değişimden etkilendiği gözlenmiştir. Seçicilik sırasının sıcaklığa bağlı olarak değiştiği belirlenmiştir. Denge verileri Dubinin-Radushkevich, Langmuir ve Freundlich izotermlerine uydurulmuştur. Bu izotermlerden sadece Dubinin- Radushkevich izoterminin yüksek doğrusal korelasyon sabiti (LCC) ile viideneysel verilere uyduğu gözlenmiştir. Toplam sabit iyon derişiminde elde edilen veriler için Langmuir izoterminin daha uygun olduğu gözlenmiştir. Entalpi değişimi (AH°), entropi değişimi (AS°) ve serbest Gibbs enerjisindeki değişim (AG°) gibi termodinamik sabitler dağılım katsayısının bir denge sabiti olduğu kabul edilerek elde edilmiştir. Bu değişimler ayrıca toplam sabit iyon derişiminin verileri için Langmuir katsayısının kullanılmasıyla da elde edilmiştir. Daha sonra bu iki yöntem birbiriyle karşılaştırılmıştır. Ca-CLI üzerindeki sezyumun iyon değişimi ekzotermik olduğu ve artan sıcaklıkla dağılım katsayısının düştüğü gözlenmiştir. Diğer bütün formlar endotermik davranış göstermiş ve bütün formlar için entropi değişiminin pozitif yönde olduğu gözlenmiştir. Kinetik deneyler, Na-CLI üzerindeki sezyumun iyon değişiminin kinetik olarak kontrol edilmediğini göstermiştir. Sistem kısa bir süre (<24 saat) içerisinde dengeye ulaşmıştır. Sürekli bir sistemde (sabit yatak) sezyumun uzaklaştırılması için farklı katyonik formların verimliliği de test edilmiştir. Na-CLl'in diğer formlardan daha etkili olduğu, en yüksek iyon değiştirme kapasitesine ve en dar kütle aktarım bölgesine sahip olduğu belirlenmiştir.
Özet (Çeviri)
ABSTRACT STUDIES OF Cs-137 EXCHANGE ON CLINOPTILOLITE ZEOLITE BY TRACER TECHNIQUE ABUSAFA, Abdelrahim Ph.D., Department of Chemical Engineering Supervisor : Prof. Dr. Hayrettin YÜCEL May 1999, 172 Pages Radioactive wastes comprise a variety of materials requiring different types of management to protect people and environment. In managing radioactive wastes, the time that they are likely to be hazardous is an important issue. Of cesium isotopes generated during fission process, particular attention had been devoted to cesium-137 due to its high occurrence and properties. It is a nuclide whose long half life (~30 y) is a limiting factor for the duration of safe waste storage. mInorganic ion exchangers are preferred materials to abstract such radionuclides due to their high selectivity, radiation and temperature stability, low cost and likely compatibility with cement containment. In this work the use of local natural clinoptilolite as an ion exchanger for the removal of Cs-137 from aqueous solution was investigated. The natural clinoptilolite (CLI) was converted to different near homoionic forms. Using chloride salts of Na, Ca, K, and NH4, sodium enriched clinoptilolite (Na-CLI), calcium enriched clinoptilolite (Ca-CLI), potassium enriched clinoptilolite (K-CLI) and ammonium enriched clinoptilolite (NH4- CLI) were prepared at two different temperatures, 25 and 60 °C. The cesium-clinoptilolite batch equilibrium experiments were performed at four different temperatures, 25, 40, 60 and 80 °C. The initial cesium concentration range was between 10“6 and 10”1 N. The batch experiments showed that all near homoionic forms have similar selectivity toward cesium at high initial cesium concentration (10“1-10”2 N), while this behavior was much different at low initial cesium concentration (<10“4 N). At low initial cesium concentration, the ion exchange process was found to be affected by variation of temperature. The selectivity order were observed to be depending on temperature. The equilibrium data were fitted to Dubinin-Radushkevich, Langmuir and Freundlich isotherms. Of these isotherms only Dubinin-Radushkevich isotherm was found to fit the experimental data with high linear correlation IVcoefficient (LCC). The Langmuir isotherm was more suitable for data obtained at constant ionic strength. The thermodynamic constants, such as enthalpy change (AH°), entropy change (AS°), and change in Gibbs free energy (AG”) were obtained by using the distribution coefficient as an equilibrium constant. These constants were also obtained using the Langmuir coefficient for data of constant ionic strength, and the two methods were compared. The ion exchange of cesium on Ca-CLI was found to be exothermic and the distribution coefficient decreased by increasing temperature. The enthalpy change of ion exchange of cesium on the other forms (Na-CLI, K-CLI, and NH4-CLİ) were found to be positive. The entropy change was positive for cesium exchange on all clinoptilolite forms tested. The kinetic experiments showed that the ion exchange of Cs on Na- CLI is not kinetically controlled, and the system reaches equilibrium within short time (<24 hr). The performance of different cationic forms for cesium removal were also tested in a fixed bed continuous system. The Na-CLI performed superior to other forms and has the highest ion exchange capacity and the narrower mass transfer zone (MTZ).
Benzer Tezler
- Gördes klinoptilolit rezervinin NH4+ değişimi ve CO2 adsorbsiyonu yardımıyla karakterizasyonu
Başlık çevirisi yok
MAYK MIGIRDİÇ DİNDİSYAN
- Sorption/desorption studies of cesium and neptunium on some days and soils
Başlık çevirisi yok
E.ŞEBNEM AKSOYOĞLU
- Radiochemical and spectroscopic studies of cesium, barium and cobalt sorption on some natural clays
Sezyum, baryum ve kobalt iyonlarının bazı kil minerallerce tutulmasının radyokimyasal ve spektroskopik yöntemleri ile incelenmesi
TALAL SHAHWAN
Doktora
İngilizce
2000
Kimyaİhsan Doğramacı Bilkent ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. HASAN N. ERTEN
- Sorption studies of cesium and barium on magnesite using radiotracer and x-ray photoelectron spectroscopy
Sezyum ve baryum ionlarının magnezit minerali üzerine tutulmasının radyokimyasal yöntemle ve x ışını fotoelektron spektroskopisi ile incelenmesi
TALAL SHAHWAN
Yüksek Lisans
İngilizce
1997
Kimyaİhsan Doğramacı Bilkent ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. N. ERTEN HASAN
- Caesium-137 levels in surface soils over the Black sea coast of Turkey
Türkiye'nin Karadeniz sahilinde yüzey topraklarında sezyum-137 seviyeleri
R. TAYGUN GÜRAY
