Geri Dön

BD-g-C3N4 destekli Pd(0) (Pd@BD-g-C3N4) nanoparçaciklarin hazirlanmasi ve suzuki-miyaura C-C eşleşme reaksiyonlarindaki fotokatalitik etkinliklerinin incelenmesi

Preparation of pd(0) nanoparticles supported on BD-g-C3N4 (Pd@BD-g-C3N4) and invesitigation of their catalytic performance in the suzuki-miyaura C-C coupling reacti̇ons

PDF İndir

  1. Tez No: 815233
  2. Yazar: NAFİYE UĞUR
  3. Danışmanlar: PROF. DR. FEYYAZ DURAP
  4. Tez Türü: Yüksek Lisans
  5. Konular: Kimya, Chemistry
  6. Anahtar Kelimeler: Metatez katalizörleri, Palladyum, Metathesis catalysts, Palladium
  7. Yıl: 2023
  8. Dil: Türkçe
  9. Üniversite: Dicle Üniversitesi
  10. Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
  11. Ana Bilim Dalı: Nanoteknoloji Ana Bilim Dalı
  12. Bilim Dalı: Nanobiyoteknoloji Bilim Dalı
  13. Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.

Özet

Paladyum katalizörleri kullanılarak yapılan C-C çapraz eşleşme reaksiyonları, aromatik halka, alkin ve alken gibi çeşitli fonksiyonel grupların doymamış bileşiklere katılma reaksiyonunda çok fazla tercih edilmektedir. Bu reaksiyonlarda karbon-karbon bağ oluşumu, Grignard ve organoboron bileşikleri gibi organometalik bileşikler ile aril/vinil halojenürlerin tepkimeleri ile gerçekleştirilebilir. C-C bağının oluşturulması için en önemli yaklaşımlardan biri Paladyum katalizli Suzuki-Miyaura Eşleşme Reaksiyonlarıdır (SMR). Reaktiflerin düşük toksisitesi, ılıman reaksiyon koşulları gibi birçok avantajları sebebiyle farmasötik ara ürünlerin, doğal ürünlerin, fonksiyonel materyallerin ve biyomoleküllerin sentezinde Suzuki-Miyaura eşleşme reksiyonları yaygın olarak kullanılmaktadır. Bu eşleşme işleminin ancak uygun katalizör eşliğinde katalitik reaksiyonlarla gerçekleştiği görülmektedir. Bu reaksiyonlarda genellikle Pd içeren koordinasyon bileşikleri kullanılmakla beraber son dönemlerde Pd nanoparçacıklarını içeren kolloidal ve destekli yapılar da katalizör olarak kullanılmaktadır. C-C eşleşme reaksiyonları için kullanılan katalitik sistemlere bakıldığında nano boyutlu malzemelerden yapılan sistemlerin meydana getirdiği yüksek yüzey alanları ve yüzey etkin atom sayıları ile çok daha iyi katalitik performanslar sağladığı ortaya konulmuştur. Bununla birlikte C-C eşleşme reaksiyonlarında klasik kataliz yöntemine alternatif olarak düşük maliyetli ve ılıman koşullarda ve gün ışığında gerçekleştirilen fotokatalitik yöntemler yer almaya başlamıştır. Bu çalışmada kütlece farklı yüzdelerde (%0,1, %0.5, %1, %2, %3) palladyum, benzen yüklenmiş gafitik karbon nitrür (BD-g-C3N4) destek malzemesine ıslak emdirme-indirgeme yöntemiyle dekore edilerek Pd@BD-g-C3N4 katalizörleri hazırlandı. Katalizörlerin elektronik ve morfolojik özellikleri ICP-MS, Toz X-ışınları kırınımı (P-XRD), Geçirimli Elektron Mikroskopisi (TEM), Taramalı Elektron mikroskopisi (SEM), Enerji Dağılımlı X-ışınları spektroskopisi (EDX), X-ışınları Fotoelektron spektroskopisi (XPS), BET, UV-NIR ve FTIR gibi ileri düzey analitik yöntemlerle tanımlandı. Hazırlanan Pd@BD-g-C3N4 katalizörlerin Suzuki-Miyaura C-C Eşleşme Reaksiyonlarında katalitik ve fotokatalitik etkinliği incelendi. Katalitik dönüşüm oranları gaz kromotagrafisi (GC) yöntemiyle hesaplandı. Hazırlanan Pd@BD-g-C3N4 katalizörünün yaklaşık olarak parçacık boyutu dortalama= 6.24 ± 0,5 nm olarak tespit edilmiştir. %2 Pd yüklenmiş Pd@BD-g-C3N4-35 katalizörü Suzuki-Miyaura C-C eşleşme tepkimelerinde, suyun çözücü olarak kullanıldığı koşullarda (100 oC) ve açık havada yüksek dönüşüm (>%97) göstermiştir. Ayrıca, %2-Pd@BD-g-C3N4 nano katalizörünün dayanıklılığının yüksek olması ile Suzuki-Miyaura C-C eşleşme tepkimelerinde tekrar kullanılabiliğini (<5 çevrim sayısı) ve yeşil bir heterojen katalizör olarak çalıştığını ortaya koymaktadır. Pd@BD-g-C3N4'ün farklı yüzdeleri ile yapılan fotokatalitik incelemeler sonunda en yüksek dönüşüm %2-Pd@BD-g-C3N4 katalizöründe gün ışığında oda koşullarında 4 saatte %51 olarak ölçülmüştür

Özet (Çeviri)

C-C cross-coupling reactions that use palladium catalysts are highly preferred for the reaction of adding various functional groups such as aromatic ring, alkyne, and alkene to unsaturated compounds. In these reactions, carbon-carbon bond formation can be achieved by reactions of organometallic compounds such as Grignard and organoboron compounds with aryl/vinyl halides. One of the most important approaches for the formation of the C-C bond is the Palladium-catalyzed Suzuki-Miyaura Coupling Reactions (SMR). Suzuki-Miyaura coupling reactions are widely used in the synthesis of pharmaceutical intermediates, natural products, functional materials, and biomolecules due to many advantages such as low toxicity of reagents and mild reaction conditions. It is known that this coupling process only takes place with catalytic reactions in the presence of an appropriate catalyst. Although coordination compounds containing Pd are generally used in these reactions, colloidal and supported structures containing Pd nanoparticles have also been used as catalysts recently. When we look at the catalytic systems used for C-C coupling reactions, it has been revealed that systems made of nano-sized materials provide much better catalytic performances with their high surface areas and surface-active atom numbers. Furthermore, in C-C coupling reactions, photocatalytic methods have started to take place as an alternative to the classical catalysis method, with low cost and carried out in mild conditions and daylight. In this study, palladium in different percentages by mass (0.1%, 0.5%, 1%, 2%, and 3%) was decorated with benzene-loaded graphytic carbon nitride (BD-g-C3N4) support material by wet impregnation reduction method, and Pd@BD-g-C3N4 catalysts were prepared. Electronic and morphological properties of catalysts were identified by advanced analytical methods such as ICP-MS, Powder X-ray diffraction (P-XRD), Transmissive Electron Microscopy (TEM), Scanning Electron microscopy (SEM), Energy Dispersive X-ray spectroscopy (EDX), X-ray Photoelectron spectroscopy (XPS), BET, UV-NIR, and FTIR. Then, the catalytic and photocatalytic efficiency of the prepared Pd@BD-g-C3N4 catalysts in Suzuki-Miyaura C-C Coupling Reactions was investigated. Catalytic conversions were calculated by gas chromatography (GC) method. The average particle size of the prepared Pd@BD-g-C3N4 catalyst was found to be 6.24 ± 0.5nm. The 2% Pd loaded Pd@BD-g- C3N4-35 catalyst showed high conversion (>97%) in the Suzuki-Miyaura C-C coupling reactions, in open air and water as solvent (100 oC). Moreover, the high durability of the 2%-Pd@BD-g-C3N4 nanocatalyst shows that it is a green heterogeneous catalyst that can be reused (<5 cycle counts) in Suzuki-Miyaura C-C coupling reactions. At the end of the photocatalytic investigations carried out with different percentages of Pd@BD-g-C3N4, the highest conversion was measured as 51% in 4 h in daylight at room conditions in the 2%-Pd@BD-g-C3N4 catalyst.

Benzer Tezler

  1. Tez No

    886375

    ZnO@BD-g-C3N4 nano yaprak malzemesinin hazırlanması ve antimikrobiyal etkinliğinin incelenmesi

    Preparation of ZnO@BD-g-C3N4 nano sheet material and investigation of its antimicrobial effectiveness

    AHMET ÖZKAN

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2024

    BiyolojiDicle Üniversitesi

    Nanoteknoloji Ana Bilim Dalı (disiplinlerarası)

    PROF. DR. FEYYAZ DURAP

  2. Tez No

    849063

    ZnO@BD-g-C3N4 nano kompozitin hazırlanması ve metilen mavisi bozunmasında fotokatalitik etkinliğinin incelenmesi

    Preparation of ZnO/BD-C3N4 nanocomposite and investigation of photocatalytic efficiencyin methylene blue decrease

    ABDURRAHMAN KAYMAZ

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2024

    KimyaDicle Üniversitesi

    Nanoteknoloji Ana Bilim Dalı (disiplinlerarası)

    PROF. DR. MURAT AYDEMİR

  3. Tez No

    969025

    Güneş komşuluğundaki G tayf türünden yıldızların gözlemsel bir çalışması: Manyetik alanın varlığı ve yıldız atmosferi üzerine etkisinin araştırılması

    An observational study of G type stars in the solar neighborhood: Investigation of the existence of the magnetic field and its effect on the stellar atmosphere

    GİZAY YOLALAN

    Doktora

    Türkçe

    Türkçe

    2025

    Astronomi ve Uzay BilimleriAkdeniz Üniversitesi

    Uzay Bilimleri ve Teknolojisi Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. TİMUR ŞAHİN

  4. Tez No

    641829

    Evaluation of multiplex PCR platform for screening carbapenem resistant Klebsiella pneumoniae from rectal swabs

    Başlık çevirisi yok

    THOWIBA YOUSIF JAMEEL

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2020

    BiyolojiErciyes Üniversitesi

    Biyoloji Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. ABDURRAHMAN AYVAZ

    DR. ÖĞR. ÜYESİ PINAR SAĞIROĞLU

  5. Tez No

    731692

    Klinik becerilerin değerlendirilmesinde standart belirleme yöntemlerinin karşılaştırılması

    Comparison of standard setting methods in the evaluation of clinical skills

    GÖKÇE ÖZCAN

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2022

    Sağlık EğitimiHacettepe Üniversitesi

    Tıp Eğitimi Ana Bilim Dalı

    DOÇ. DR. GÜLŞEN TAŞDELEN TEKER

Geri Dön