Geri Dön

Fosfoinositid 3-kinaz (PI3K) enziminin lizin-hedefli kovalent inhibisyonu üzerine hesapsal modelleme

Computational modeling on the lysine-targetted covalent inhibition of phosphoinositide 3-kinase (PI3K) enzyme

  1. Tez No: 776931
  2. Yazar: BETÜL TUBA VARINCA GERÇİK
  3. Danışmanlar: PROF. DR. SAFİYE ERDEM
  4. Tez Türü: Yüksek Lisans
  5. Konular: Kimya, Chemistry
  6. Anahtar Kelimeler: Enzim inhibitörleri, Fosfoinositid 3-kinaz, Hesaplamalı kimya, Kuantum, PI3K, Reaksiyon mekanizması, İnhibitör, Enzyme inhibitors, Phosphoinositide 3-kinase, Computational chemistry, Quantum, Reaction mechanism, Inhibitor
  7. Yıl: 2023
  8. Dil: Türkçe
  9. Üniversite: Marmara Üniversitesi
  10. Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
  11. Ana Bilim Dalı: Kimya Ana Bilim Dalı
  12. Bilim Dalı: Organik Kimya Bilim Dalı
  13. Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.

Özet

Kinaz enzimlerinde meydana gelen bozunmaların özellikle kanser gibi birçok hastalığa sebebiyet verdiği bilinmektedir. Bu nedenle, kinazlar kanser ilaçları için hedef haline gelmiştir. Son yıllarda, meme kanseri, lenfoma ve kronik lenfositik lösemi tedavisi için fosfoinositid 3-kinazların (PI3K) bazı seçici tersinir inhibitörleri ilaç onayı almıştır. Literatürdeki yeni bir çalışmada, korunmuş katalitik lizin (Lys779) ile reaksiyona girebilen, seçiciliği yüksek ve tersinir olmayan ilk PI3Kδ ester inhibitörleri sentezlenmiş ve enzim ile tepkimelerine ait kimyasal kinetik sonuçlarına da çalışmada yer verilmiştir. Ayrıca, bu inhibitörlerden p-floro fenil ester türevinin enzimle kovalent bağlı olduğunu ispatlayan x-ışını kristal yapısı da elde edilmiştir (PDB:6EYZ). Ancak, bu kovalent inhibisyon mekanizmasının aydınlatılması gerekmektedir. Bu tezde, PI3Kδ enzimi aktif bölgesini temsil eden bir öbek yapı kullanılarak, enzim ile inhibitörü arasında amid bağı oluşumu ile gerçekleşen ester aminoliz tepkimesi p-sübstitüe fenil ester türevleri için modellenmiştir. Önerilen mekanizmaların tüm basamakları için reaktant, geçiş konumu ve ürün optimizasyonları ONIOM (M062X/6-31+G(d,p):PM6) yöntemiyle gerçekleştirilmiştir. Tercih edilen ester aminoliz mekanizmasının inhibitördeki para sübstitüentin elektronik özelliklerine bağlı olarak farklılık gösterdiği bulunmuştur. Bu hesapsal bulgular PI3Kδ enziminin kovalent inhibisyon mekanizmasını aydınlatarak yeni inhibitörler tasarlanmasına olanak sağlamıştır. Floro fenil ester yapısında modifikasyonlar yapılarak iki yeni kovalent ester inhibitörü tasarlanmıştır. Bu tez çalışmasının, anti kanser ilaç adaylarının akılcı bir şekilde tasarlanması ve geliştirilmesi için, hem deneysel hem de hesapsal çalışmalara yön vererek katkı sağlayacağı beklenmektedir.

Özet (Çeviri)

COMPUTATIONAL MODELING ON THE LYSINE-TARGETTED COVALENT INHIBITION OF PHOSPHOINOSITIDE 3-KINASE (PI3K) ENZYME Mutations in kinase enzymes may cause many diseases such as cancer. Therefore, kinase enzymes have become important targets for cancer drugs. Recently, selective reversible inhibitors of phosphoinositide 3-kinases (PI3K) have been approved for the treatment of breast cancer, lymphoma and chronic lymphocytic leukemia. In a recent study in the literature, the first selective and covalent PI3Kδ ester inhibitors were synthesized and their chemical kinetics with protected catalytic lysine (Lys779) were reported. In addition, an x-ray crystal structure was obtained (PDB: 6EYZ) for p-fluorophenyl derivative, confirming its covalent bond to the enzyme. However, the mechanism of this covalent inhibition reaction requires clarification. In this thesis, using a cluster structure representing the PI3Kδ enzyme active site, the amine acetylation mechanisms occuring between the enzyme and its p-substituted phenyl ester inhibitors were modeled. All reactant, transition states and products were optimized using ONIOM (M062X / 6-31 + G (d, p):PM6) level. It has been found that preferred ester aminolysis mechanism depends on the electronic properties of the para substituent in the inhibitor. These computational results enable the design of new inhibitors by elucidating the PI3Kδ covalent inhibition pathways. Two new covalent ester inhibitors were designed through modifications on the p-fluorophenyl ester structure. The results of this thesis is expected to contribute to the design and development of new anti-cancer drug candidates by elucidating the inhibition mechanism

Benzer Tezler

  1. Fosfoinositid 3-kinaz (PI3K) enziminin kovalent olmayan inhibisyon mekanizması üzerine kuvantum kimya hesaplamaları

    Quantum chemical calculations on the noncovalent inhibition mechanism of phosphoinositide 3-kinase enzyme (PI3K)

    ÖYKÜ SİNEK TURAN

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2023

    KimyaMarmara Üniversitesi

    Kimya Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. SAFİYE ERDEM

  2. Atomistic simulations of the amine acetylation reaction and the covalent inhibition of the enzyme phosphoinositide 3-kinase (pi3k)

    Amin asetillenme reaksiyonunun ve fosfoinositid-3-kinaz (pı3k) enziminin kovalent inhibisyonunun atomistik simülasyonları

    VOLKAN FINDIK

    Doktora

    İngilizce

    İngilizce

    2022

    KimyaMarmara Üniversitesi

    Kimya Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. SAFİYE ERDEM

  3. Target-based inhibitor discovery: Computational strategies and analog inhibitors against KRAS mutants

    Hedefe yönelik inhibitör keşfi: Mutant KRAS'lara yönelik hesaplamalı stratejiler ve analog inhibitörler

    ECEM TURHAN

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2026

    Biyomühendislikİstanbul Medeniyet Üniversitesi

    Biyomühendislik Ana Bilim Dalı

    DOÇ. DR. SALİHA ECE ACUNER ZORLUUYSAL

  4. Fosfoinositid 3-kinaz (PI3K) inhibitörü idelalisib'in multiplmyelom (U266) hücrelerinde sitotoksisite ve apoptoz üzerindekiolası etkilerinin araştırılması

    Investigation of the cytotoxicity and possible effects on apoptosis of the phosphoinositide 3-kinase (PI3K) inhibitor idelalisib in multiple myeloma (U266) cells

    EFE MURAT DEMİR

    Tıpta Uzmanlık

    Türkçe

    Türkçe

    2026

    HematolojiSivas Cumhuriyet Üniversitesi

    İç Hastalıkları Ana Bilim Dalı

    DOÇ. DR. HATİCE TERZİ

  5. Leptin'e maruz bırakılan PC-3 prostat kanseri hücrelerinde sinnamaldehit etkisinin PI3K/MAPK sinyal iletim yolakları üzerinden araştırılması

    Investigation of the effect of cinnamaldehyde on leptin-exposed PC-3 prostate cancer cells via PI3K/MAPK signal transduction pathways

    AMRA HALUGIC ŞEN

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2023

    Histoloji ve EmbriyolojiMuğla Sıtkı Koçman Üniversitesi

    Histoloji ve Embriyoloji Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. FERAL ÖZTÜRK