DE-NOx catalysis via bimetallics
İkili metal alaşım katalizörleri ile NOX emisyonlarının indirgenmesi
- Tez No: 75950
- Danışmanlar: YRD. DOÇ. DR. DENİZ ÖZBAY ÜNER
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: CO ile indirgenme, NOX indirgenmesi vı, Emisyon, Katalizörler, Metal alaşımlar, İndirgeme, reduction by CO, NOX reduction IV, Emission, Catalysts, Metal alloys, Reduction
- Yıl: 1998
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
öz ÎKİLl METAL ALAŞIM KATALİZÖRLERİ İLE NOX EMİSYONLARININ İNDİRGENMESİ Eraur, Didem Yüksek Lisans, Kimya Mühendisliği Tez Yöneticisi : Yd. Doç. Dr. Deniz Özbay Üner Ortak Tez Yöneticisi : Prof. Dr. Şefik Süzer Ocak 1998, 152 sayfa NO'nun CO tarafından indirgenmesi reaksiyonu, egzos gazının NO' dan armchnlması amacıyla katalitik değiştiricilerde gerçekleşen en önemli reaksiyonlardan bir tanesidir. Rh, NO'yu parçalama kapasitesi yüksek olduğu için en çok tercih edilen metallerdendir. Buna ek olarak, Pt - Rh ikili metal alaşım katalizörleri, seçicilik ve aktiviteyi arttırdığı için bugüne kadar ilgi gören bir alandır. Destekli metal katalizörler üzerindeki reaksiyon kinetiği ile bunların yüzey yapısı arasında bir bağ kurma çabası ile Pt - Rh ikili metal alaşım katalizörleri üzerinde gerçekleşen de - NOx reaksiyonları incelenmiştir. Rh yüzeyi üzerindeki kimyasal reaksiyonları hakkında bir model çalışma gerçekleştirilmiştir.Rh/Si02 katalizörü üzerinde NO'nun CO ile indirgenmesi, reaksiyon için bir parçalanma mekanizması öngörülerek ve literatürdeki deneysel kanıtlar göze alınarak, modellenmiştir. Öngörülen mekanizmadaki her bir basamağa ait kinetik değişkenler literatürdeki çalışmalardan alınmıştır. Yüzey maddelerinin kaplanma oranlarım ve reaksiyon hızını bulabilmek için yüzeydeki maddelere bağlı olarak ortaya çıkmış doğrusal olmayan yatıştan durum hız denklemleri Taylor Açılımı ile doğrusallaştınlmış ve F77 Programı aracılığı ile Gauss Eleme Metodu kullanılarak çözülmüştür, öne sürülen reaksiyon modelinin, deneysel olarak elde edilmiş olan gerekli de - NOx reaksiyon özelliklerini gösterdiği gözlenmiştir. N2 oluşum basamağı düşük (393 - 873K) ve yüksek (973 - 1273K) sıcaklık aralıklarında incelenmiştir. Model tarafından bulunan reaksiyonun tepkenlere olan bağımlılığı ve aktivasyon enerjisi deneysel verilerle iyi bir uyum içindedir. Reaksiyon derecesinin 393 - 1073K sıcaklık aralığında CO' te bağlı olarak +2 ile -2 arasında, NO' te bağlı olarak ise +1 ile -1 arasında değiştiği bulunmuştur. Reaksiyon aktivasyon enejisinin 393 - 493K ; 953 - 1073K sıcaklık aralığında pozitif büyüklükte, 593 - 933K sıcaklık aralığında ise artan sıcaklığa karşılık reaksiyon hızında görülen düşüş sebebiyle, negatif büyüklükte olduğu gözlenmiştir. Rh/Si02 katalizörü için elde edilen sonuçların yardımıyla, Pt/Si02 katalizörü için teorik çıkarımlar öne sürülmüştür. 2% Pt - Rh/Si02 ikili metal alaşım katalizörü üzerinde, X işim Fotoelektron Spektroskopisi analizi yapılmıştır. Yüzey kompozisyonunun daha iyi anlaşılması için analiz sonuçlarının geliştirilmesi gerekmektedir.
Özet (Çeviri)
ABSTRACT DE - NOX CATALYSIS VIA BIMETALLICS Ernur, Didem M.S., Department of Chemical Engineering Supervisor : Assist. Prof. Dr. Deniz özbay Üner Co - Supervisor : Prof. Dr. Şefik Süzer January 1998, 152 pages The reduction of NO by CO is one of the most important catalytic reactions occuring in automobile catalytic converters to remove NO from the engine exhaust. Rh is widely recognized as the most efficient catalytic component to promote the reduction of NO. In addition to this, Pt - Rh bimetallic alloy catalysts have also received much attention up to now due to the increase in selectivity and activity encountered. In an effort to establish a link between chemical kinetics over supported metals and their surface structure de - NOx reactions over Pt - Rh bimetallic alloy catalysts were investigated. A model study on the Rh surface chemical reactions was performed. inReduction of NO by CO over RI1/SİO2 catalyst was modelled by imposing a dissociative pathway for the reaction taking into account the experimental evidence present in the literature. Kinetic parameters with respect to the individual steps of the mechanism proposed were extracted from the studies in the literature. Non - linear steady state rate equations with respect to surface species were linearized by Taylor Expansion and solved by applying Gauss Elimination Method through a F77 Program, in order to obtain the surface coverages of species and rate of the reaction. The path through which N2 is formed was investigated for low (393 - 873K) and high (973 - 1273K) temperature ranges. It appeared that the surface reaction model was able to capture the essential characteristics of de - NOx reaction obtained experimentally. The reaction orders and activation energies predicted by the model were in good aggreement with the experimental data available. Reaction order wrt. CO was found to be changing from +2 to -2, whereas that of NO from +1 to -1 in the temperature range 393 - 1073K. As far as the activation energy of the reaction was concerned, it was found to be positive in magnitude in the temperature ranges 393 - 493K ; 953 - 1073K, whereas it turned out to be negative in magnitude in the temperature range 593 - 933K due to decrease in the rate of reaction wrt. increasing temperature. With the help of the results obtained for RI1/SİO2 catalyst, theoretical predictions have been proposed for R/SİO2 catalyst. An XPS analysis was performed for a 2% Pt - RI1/SİO2 bimetallic catalyst. The XPS results need to be improved for better understanding of the surface composition.
Benzer Tezler
- Linyit ve ayçiçek yağının birlikte pirolizi
Başlık çevirisi yok
SAİT TAŞÇI
Yüksek Lisans
Türkçe
1998
Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. A. TUNCER ERCİYES
- Kullanılmış yağların pirolizi ile organik kimyasallar ve yakıt üretimi
Başlık çevirisi yok
LEVENT DANDİK
- Türkiye'de katalitik dönüştürücü ihtiyacının belirlenmesine yönelik bir araştırma
Başlık çevirisi yok
İSMET ÇELİKTEN
- Gemilerde baca gazlarındaki azot oksitlerin emisyonunun azaltılması
Reduction of nitrogen oxides (NOx) emissions in marine diesel engines
ABDULLAH AYDIN ERCAN
Yüksek Lisans
Türkçe
1999
Denizcilikİstanbul ÜniversitesiDeniz Ulaştırma İşletme Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. H. RIZA GÜVEN