High-throughput computational screening of covalent organic frameworks for gas separations
Gaz ayrışımlarında kullanılmak üzere kovalent organik gözenekli yapıların gaz ayırma performansının kapsamlı hesaplamalı taraması
- Tez No: 705377
- Danışmanlar: PROF. DR. SEDA KESKİN AVCI
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Enerji, Kimya Mühendisliği, Energy, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2021
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Koç Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya ve Biyoloji Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
Baca gazından CO2 tutulması ve doğal gazın arıtılması çevresel ve ekonomik açıdan çok önemlidir. Kovalent organik gözenekli yapılar (COF), hafif elementlerin (B, C, N, O, H) güçlü kovalent bağlarla bağlandığı yeni nesil bir nano-gözenekli malzeme ailesidir. Çeşitli yapısal özelliklerinden dolayı COF'lar son on yılda gaz ayırma uygulamaları için büyük ilgi görmüştür. Bununla birlikte, çok sayıda deneysel olarak sentezlenmiş COF olması, her bir COF'un gaz ayırma potansiyellerini deneysel olarak ölçmeyi neredeyse imkânsız hale getirmektedir. Bu nedenle, COF'ların CO2/N2, CH4/H2, CH4/N2 ve C2H6/CH4 ayırma performanslarını değerlendirmek için bu tezde kapsamlı hesaplamalı tarama yaklaşımı kullanılmıştır. İlk olarak, 295 COF'un adsorpsiyon ve membran bazlı CO2/N2 ayırma performansını araştırmak için grand kanonik Monte Carlo (GCMC) ve molekül dinamikleri (MD) simülasyonları yapıldı. Sonuçlar, COF'ların CO2/N2 ayrımı için zeolitler ve aktif karbonlar gibi geleneksel adsorbanlardan daha iyi performans verebileceğini gösterdi. Yapı-performans ilişkilerine göre, gözenek boyutları<10 Å, 0.6<gözenekliliği<0.8 ve yüzey alanı<4500 m2/g olan COF'lar hem seçici adsorbanlar hem de umut vaat eden membranlar olarak tespit edildi. İkinci bölümde, 572 COF'un CH4/H2, CH4/N2 ve C2H6/CH4 karışımlarını ayırma performanslarını ortaya çıkarmak için çok ölçekli bir yaklaşım kullanılmıştır. Her karışım için en iyi performans gösteren ilk 10 COF, çeşitli değerlendirme ölçütlerine göre belirlendi. En iyi performans gösteren tüm COF'ların ticari adsorbanlardan daha iyi performans gösterdiği bulundu. Daha sonra, her karışım için ortak en iyi performans gösteren üç COF için yoğunluk fonksiyonel teorisi (DFT) hesaplamaları yapıldı. Sonuçlar, gazların bağlanma güçlerinin, moleküler simülasyon sonuçlarıyla benzer olarak, C2H6>CH4>N2>H2 sırasında olduğunu ve bağlayıcıların aromatiklik derecesinin yüksek derecede alkan seçici COF'ları tanımlamak için kullanılabileceğini gösterdi. Bu sonuçlar, COF'ların gaz ayırma işlemleri için geleneksel adsorban ve membran malzemelerinden daha iyi performans verebileceğini göstermiştir. Bu tezin bulguları, en umut verici COF adaylarını belirlemek ve yüksek gaz ayırma potansiyeline sahip yeni malzemeler tasarlamak için gelecekteki hesaplamalı ve deneysel çalışmaların yolunu açacaktır.
Özet (Çeviri)
Capture of CO2 from flue gas and the purification of natural gas are environmentally and economically crucial. Covalent organic frameworks (COFs) are a newly emerging family of nanoporous materials in which light elements (B, C, N, O, H) are connected by strong covalent bonds. Due to their various structural properties, COFs gained a lot of attention for gas separation applications over the last decade. However, the large number of experimentally synthesized COFs makes it nearly impossible to measure the gas separation potentials of each COF material. Thus, we used a high-throughput computational approach in this thesis to assess the CO2/N2, CH4/H2, CH4/N2 and C2H6/CH4 separation performances of COFs. First, grand canonical Monte Carlo (GCMC) and molecular dynamics (MD) simulations were performed to investigate the adsorption- and membrane-based CO2/N2 separation performance of 295 COFs. Results elucidated that COFs could outperform traditional adsorbents such as zeolites and activated carbons for CO2/N2 separation. According to the structure-performance relations, COFs with pore sizes<10 Å, 0.6<porosity<0.8 and surface area<4500 m2/g are both selective adsorbents and promising membranes. In the second part, a multi-scale approach was utilized to unlock the gas separation performance of 572 COFs for CH4/H2, CH4/N2 and C2H6/CH4 mixtures. The top 10 best performing COFs for each mixture were identified based on various evaluation metrics. All the top performing COFs were found to outperform commercial adsorbents. Density functional theory (DFT) calculations were then carried out for the common top performing three COFs for each mixture. Results showed that binding strengths of the gases are in the order of C2H6>CH4>N2>H2, in accordance with molecular simulation results, and the degree of linker aromaticity could be used to identify the highly alkane selective COFs. These results show that COFs could outperform traditional adsorbent and membrane materials for gas separation processes. The findings of this thesis will pave the way for future computational and experimental studies to identify the most promising COF candidates and to design new materials with high gas separation potentials.
Benzer Tezler
- Assessing gas separation performances of COF membranes, COF/polymer MMMs, and dual filler-incorporated polymer membranes via high-throughput computational screening
Başlık çevirisi yok
SENA AYDIN
Yüksek Lisans
İngilizce
2023
Kimya MühendisliğiKoç ÜniversitesiHesaplamalı Bilimler ve Mühendislik Ana Bilim Dalı
PROF. DR. SEDA KESKİN AVCI
- High-throughput computational screening of MOFs for ethane and methane purification
Etan ve metan saflaştırma süreçlerinde kullanılmak üzere metal-organik gözenekli yapılarin gaz ayırma performansının kapsamlı hesaplamalı taraması
ÇİĞDEM ALTINTAŞ
Doktora
İngilizce
2020
Kimya MühendisliğiKoç ÜniversitesiMühendislik Bilimleri Ana Bilim Dalı
PROF. DR. SEDA KESKİN AVCI
- High-throughput computational screening of mxene for co2 capture from syngas and the effect of interlayer distance on ideal gas separation
Sentez gazından co2 yakalanması için mxene'lerin adsorpsiyon performanslarının yüksek verimli hesaplamalı yöntem ile taranması ve ara katman mesafesinin ideal gaz ayrımı üzerindeki etkisi
ŞİRİN MASSOUMILARİ
Yüksek Lisans
İngilizce
2022
Kimya MühendisliğiGebze Teknik ÜniversitesiNanobilim ve Nanomühendislik Ana Bilim Dalı
DR. ÖĞR. ÜYESİ SADİYE VELİOĞLU
- High-throughput computational screening of MOFs for carbon dioxide capture and hydrogen purification
Karbon dioksit yakalama ve hidrojen saflaştırma süreçlerinde kullanılmak üzere metal-organik gözenekli yapıların gaz ayırma performanslarının kapsamlı hesaplamalı taraması
GÖKAY AVCI
Doktora
İngilizce
2021
Mühendislik BilimleriKoç ÜniversitesiMalzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. SEDA KESKİN AVCI
- High throughput screening of mof membranes and mof/polymer mixed matrix membranes: Best materials for flue gas separation
Mof membranların ve mof/polimer karışık yataklı membranların yüksek çatılı hesaplaması: Baca gazı ayırımı için en iyi malzemeler
HİLAL DAĞLAR HARMAN
Yüksek Lisans
İngilizce
2019
Kimya MühendisliğiKoç ÜniversitesiKimya ve Biyoloji Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. SEDA KESKİN AVCI