Dimethyl ether production from methanol over silica-alumina catalysts
Silika-alümina katalizörleri üzerinde metanolden dimetil eter üretimi
- Tez No: 705077
- Danışmanlar: PROF. DR. EROL ŞEKER
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Asit kataliz, Katalitik reaksiyon, Acid catalysts, Catalytic reaction
- Yıl: 2021
- Dil: İngilizce
- Üniversite: İzmir Yüksek Teknoloji Enstitüsü
- Enstitü: Mühendislik ve Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
Bu çalışmanın amacı, metanolden dimetil eter üretmek için gerekli olan asidik katalizörlerin asidik özelliklerinin aktivite üzerindeki etkisini araştırmaktır. Bu çalışmada, metanol dehidrasyonuyla dimetil eter sentezlemek için farklı oranlarda ağırlıkça 25/75, 50/50 ve 75/25 olmak üzere çeşitli kompozisyonlarda; 500°C, 700°C ve 900°C olmak üzere 3 farklı kalsinasyon sıcaklığında silika-alümina (SiO2/Al2O3) katalizörleri sol-jel yöntemiyle sentezlenmiştir. Çalışmanın ilerleyen aşamalarında, asidik özellikleri modifiye etmek için katalitik performans açısından en aktif ve en az aktif katalizörlerin katalizör formülasyonlarında bazı değişiklikler yapılmıştır. Bu bağlamda, silika alümina katalizörlerinin peptitleştirici asiti HNO3'ten H2SO4'e değiştirilmiştir ve/veya silika alümina sol karışımına 0.1 g ZSM-5 zeoliti eklenmiştir. Sentezlenen tüm SiO2/Al2O3 katalizörlerinin asidik özelliklerini anlamak için NH3-TPD analizi kullanılmıştır. Reaksiyon sıcaklıkları 300°C ve 400°C'dir. Çalışma, 900°C'de kalsine edilen katalizörlerin asiditelerinde bir azalma olduğunu göstermiştir. Kalsinasyon sıcaklığı arttıkça %75SiO2-25%Al2O3 katalizörünün aktivitesi önemli ölçüde azalmıştır. 500°C'de kalsine edilen tüm katalizörlerin aktiviteleri birbirine yakınken, 900°C'de kalsine edilen %25SiO2-75%Al2O3 ve %75SiO2-25%Al2O3 katalizörleri arasında aktivite açısından büyük fark olduğu görülmüştür. NH3-TPD sonuçlarının kanıtı olarak, 900°C'de kalsine edilmiş ağırlıkça 25/75 katalizörü 400°C reaksiyon sıcaklığında yaklaşık %97 metanol dönüşümü ile en aktif katalizör iken 900°C'de kalsine edilmiş ağırlıkça 75/25 katalizörü %63 dönüşümle en az aktiftir. Ayrıca 900°C'de kalsine edilen ağırlıkça 50/50 katalizörü %90'ın üzerinde dönüşümle bir diğer en aktif katalizördür. Daha sonra bu katalizörler üzerinde yapılan sülfürik asit ve/veya zeolit modifikasyonu, en az aktif katalizörün performansını arttırırken en aktif katalizörlerde çok fazla bir fark ortaya koymamıştır. Ek olarak, ZSM-5 zeolitinin ilavesi, katalizörlerin asidik gücünü arttırmıştır. Sentezlenen tüm katalizörler metanol dehidrasyonu için aktiftir. Tüm katalizörler için dimetil eter seçiciliği yaklaşık %100'dür.
Özet (Çeviri)
This study aims to investigate the effect of acidic properties of acidic catalysts on the activity, which is required to produce dimethyl ether from methanol. In this study, silica-alumina (SiO2/Al2O3) catalysts with different compositions which are 25/75 wt.%, 50/50 wt.%, 75/25 wt.%, and 3 different calcination temperatures which are 500°C, 700°C, and 900°C were synthesized by the sol-gel method for the methanol dehydration to dimethyl ether reaction. In the further stages of the study, some changes were made in the catalyst formulations of the most active and the least active catalysts in terms of catalytic performance to modify acidic properties. In this regard, the peptizer acid of silica-alumina catalysts was changed from HNO3 to H2SO4, or 0.1 g of ZSM-5 zeolite was added to the silica-alumina sol mixture step. The NH3-TPD analysis was used to understand the acidic properties of all synthesized SiO2/Al2O3 catalysts. The reaction temperatures were 300°C and 400°C for both 30 min. The study has shown that there was a decrease in the acidity of the catalysts calcined at 900°C is observed. The activity of 75%SiO2-25%Al2O3 catalyst decreases significantly as the calcination temperature increases. The activities of all catalysts calcined at 500°C are close to each other, whereas there is a big difference in activity between 25%SiO2-75%Al2O3 and 75%SiO2-25%Al2O3 catalysts calcined at 900°C. As evidence of the NH3-TPD results, 25/75 wt.% catalyst calcined at 900°C was the most active catalyst with approximately 97% methanol conversion, while 75/25 wt.% catalyst calcined at 900°C was the least active catalyst with 63% conversion at 400°C. The 50/50 wt.% catalyst calcined at 900°C is also a very active catalyst with over 90% conversion. While sulfuric acid and/or zeolite exchange increased the performance of the least active catalyst, it did not reveal much difference in the most active catalysts. In addition, the addition of ZSM-5 zeolite increased the acidic strength of the catalysts. All synthesized catalysts are active for methanol dehydration. The DME selectivity for all catalysts is approximately 100%.
Benzer Tezler
- Single-step synthesis of dimethyl ether from synthesis gas using bifunctional catalyst
Çift fonksiyonlu katalizör kullanılarak sentez gazından tek basamakta dimetil eter sentezi
EMEL MUŞDU
Yüksek Lisans
İngilizce
2026
Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. NAİME ASLI SEZGİ
- Nanocomposite nafion and heteropolyacid incorporated mesoporous catalysts for dimethyl ether synthesis from methanol
Metanolden dimetil eter sentezi için nanokompozit yapıda mezogözenekli nafyon ve heteropoliasit içeren katalizörler
AYŞEGÜL ÇİFTÇİ
Yüksek Lisans
İngilizce
2009
Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Bölümü
DOÇ. DR. NAİME A. SEZGİ
PROF. DR. TİMUR DOĞU
- Gliserin tersiyer eterlerinin sentezi ve reaksiyon kinetiğinin incelenmesi
Synthesis of glycerol tertiary ethers and investigation of reaction kinetics
NALAN ÖZBAY
Doktora
Türkçe
2013
Kimya MühendisliğiGazi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. NURAY OKTAR
PROF. DR. GÜLŞEN DOĞU
- Sıvılaştırılmış petrol gazından (LPG) kükürt gidermek amacıyla sorbent geliştirilmesi
Development of sorbents for desulfurization of liquefied petroleum gas (LPG)
BAYRAM MUTLU
Yüksek Lisans
Türkçe
2017
Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. HÜSNÜ ATAKÜL
- Dimethyl ether from synthesis gas over bifunctional hybrid catalyst mixtures
İki fonksiyonlu hibrit katalizör karışımları kullanarak sentez gazından dimetil eter üretimi
AYŞEGÜL BAYAT
Yüksek Lisans
İngilizce
2013
Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Bölümü
PROF. DR. TİMUR DOĞU