Preparation of metal/graphene composites for ammonia decomposition reaction
Başlık çevirisi mevcut değil.
- Tez No: 648846
- Danışmanlar: DOÇ. UĞUR ÜNAL
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Enerji, Kimya, Energy, Chemistry
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2020
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Koç Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Malzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
Günümüzde fosil yakıtlar ana enerji kaynağı olarak kullanılmakta, yakın gelecekte bu kaynaklara erişim olmayacaktır. Sınırlı olmasının dışında, yakıldığında, fosil yakıtlar çevre ve canlıların sağlığına zararlı gazların salınmasına neden olur1. Bu durum insanlığı, temiz ve sürdürülebilir alternatif enerji kaynaklarının araştırmasına yönlendirmiştir. Bu noktada hidrojen enerjisi yakıldığında ortaya çıkan yüksek enerji ve temiz bir kaynak olması sebebiyle alternatifler arasında öne çıkmaktadır2. Ancak, hidrojenin depolanma ve lojistiğinin sağlanması için çok düşük sıcaklıklar veya yüksek basınçlı sistemler gereklidir. Bu sistemler ekonomik açıdan uygulanabilir olmamasının dışında tehlikelidir. Bu sorunun üstesinden gelebilmek adına, önerilen çözümlerden biri hidrojenin daha sonra parçalanma reaksiyonları ile elde edilmesi üzere kimyasallar içinde depolanmasıdır. Amonyak hidrojen içeren kimyasallar arasında, ağırlığının %17,7'sinin hidrojen olması, oda sıcaklığında sıvı olması (8-10 barda), bilindik üretim sürecine sahip olması ve risklerinin iyi bilinmesi sebebiyle öne çıkmıştır3. Özellike düşük sıcaklık ve basınçta amonyak parçalama reaksiyonunun gerçekleşebilmesi için katalizör yüzeyine ihtiyaç duyulmaktadır. Çeşitli metallerin katalitik aktivitesi kapsamlı bir şekilde incelenmiştir. Bu reaksiyon için bilinen en aktif katalizör rutenyumdur, fakat rutenyum nadir ve pahalı bir metaldir. Alternatif olarak, nikel, demir ve kobalt metallerinin de katalitik aktivitesi olduğu bilinmektedir 1. Bir katalitik reaksiyon sisteminde, metal katalizörün yüksek yüzey alanı üzerinde dağılımı ve uygun elektronik özelliklerin sağlanması dönüşümün gerçekleşmesi için gereklidir. Literatürde metal oksit veya karbon bazlı olmak üzere katalizör destek malzemeleri kapsamlı bir şekilde incelenmiştir. Grafen sıra dışı kimyasal ve elektriksel özellikleri sayesinde ümit vadeden katalizör destek malzemeleri arasındadır. Ek olarak, yüksek yüzey alanına sahip ve elektrik iletkeni 3B bir yapı olan grafen aerojel katalitik reaksiyonlarda destek malzemesi olmak için mükemmel bir adaydır. Bu çalışmada metal yüklü grafen aerojellerin amonyak parçalama reaksiyonundaki katalitik aktiviteleri incelenmiştir. Grafen oksit öncül malzemesi modifiye Hummers' metodu ile sentezlenmiştir. Grafen aerojeller üç aşamalı bir sentez ile hazırlanmıştır; grafen oksitin hidrotermal reaksiyonu, süper kritik karbon dioksit ile kurutma ve termal indirgenme. Ek olarak metal yüklemeleri için daldırma yöntemi eklenmiştir. Daldırma çözeltilerinin derişimi ile metal yükleme oranlarının bağlantısı incelenmiştir. 600 ⁰C sıcaklıkta %21.33 demir yüklü katalizör %100 amonyak çevirimine erişmiştir. Alkali metal katkısının katalitik aktiviteye etkisi de incelenmiş fakat, bu eklemenin katalitik aktivitede düşüşe sebep olduğu gözlemlenmiştir. Ayrıca, Demir/grafen aerojel sistemi yüksek stabilite göstermiş olup 600 ⁰C sıcaklıkta 36 saat stabil kalmıştır. Grafen aerojel destekli kobalt katalizörün de amonyak parçalama reaksiyonundaki performansı ölçülmüştür. Kobalt/grafen aerojel sistemi ise 600 ⁰C sıcaklıkta %87.7 amonyak dönüşümüne ulaşabilmiştir. Demir yüklü katalizörlerin aksine, kobalt katalizörlerde stabil olmayan dakikalar içerisinde keskin düşüşlerin olduğu bir dönüşüm izlenmiştir. Kobalt katalizörlerine lityum eklemesi amonyak dönüşümünde önemli bir artış göstermiş fakat stabilite sorununa çözüm olamamıştır.
Özet (Çeviri)
Currently, fossil fuels are the main source of energy, and it is known that these resources will not be available in the near future. Besides their limited nature, when they are burned, fossil fuels release gases harmful to the environment, and human health1. This situation leads humanity to seek alternative, cleaner, and sustainable energy sources. At this point, hydrogen energy is a promising alternative due to its high energy release in a combustion reaction, and the reaction's clean nature2. However, storage and transportation of hydrogen require high pressure or low temperatures. It is not safe and economically feasible. To overcome this issue, one of the solutions is to use hydrogen chemically stored in compounds for further decomposition. Ammonia is a promising hydrogen source because it contains 17.7% hydrogen by mass, is liquid at room temperature (8-10 bar), has well-known production procedures, easier access, and its health risks, and treatment are well known3. The decomposition of ammonia requires catalyst surfaces, especially at low temperatures and pressures. Various metal catalysts have been extensively studied for catalytic ammonia decomposition. Ruthenium is known to be the most active catalyst for the reactions, but it is expensive and rare. As alternatives, nickel, iron, and cobalt are also known as active metals1. In a catalytic reaction system, the dispersion of metal catalyst on a high surface area with appropriate electronic properties is necessary for efficient conversion. In the literature, various catalysts such as metal oxides or carbonaceous supports have been extensively studied. Graphene with excellent chemical and electrical properties is one of the promising supports for metals for ammonia decomposition reaction. Furthermore, graphene aerogel, a 3D structure with a very high surface area and conductive surface is an excellent candidate as support for metals in catalytic reactions. In this thesis, metal loaded graphene aerogels are investigated for ammonia decomposition reaction. Graphene oxide precursor is synthesized via the modified Hummers' method. Graphene aerogels are prepared via three-step synthesis; hydrothermal treatment of graphene oxide solution, supercritical carbon dioxide drying, and thermal reduction. An additional impregnation step is used for metal loadings. The relationship between the concentration of impregnation solution and metal loadings on graphene aerogels are examined. Graphene aerogel loaded with 21.33% Iron catalysts achieved 100% ammonia conversion at 600 ⁰C. The effect of alkali metals as a promoter in ammonia decomposition reaction has also been investigated. However, the addition of alkali metals to the iron/graphene aerogel system decreased the conversion. In addition, Iron/graphene aerogel system showed high stability, as long as 36 hours at 600 0C. Cobalt catalyst on graphene aerogel is also examined for ammonia conversion reaction. The cobalt/graphene aerogel system converted as high as 87.7% of ammonia at 600 ⁰C. In contrast to the Iron catalyst, Cobalt catalysts had an unstable conversion that showed sharp decreases in conversion in few minutes. Lithium addition to cobalt catalyst significantly increased the conversion. However, alkali metal addition did not solve the instability.
Benzer Tezler
- Grafen türevleri içeren bakteriyel selüloz nanofiber kompozitlerin hazırlanması, sensör ve metal giderim uygulamaları
Preparation of bacterial cellulose nanofiber composites containing graphene derivatives for sensing and metal removal applications
MANEL AZLOUK
Doktora
Türkçe
2022
Polimer Bilim ve TeknolojisiNecmettin Erbakan ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. HALUK BİNGÖL
- Süper kapasitörler için bağlayıcısız nikel içeren grafen köpük elektrotunun tek adımda hazırlanması
One-step preparation of binder-free nickel containinggraphene foam electrode for supercapacitors
AZIZ AHMAD KARIMI
Yüksek Lisans
Türkçe
2023
Metalurji Mühendisliğiİzmir Katip Çelebi ÜniversitesiMalzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ŞERAFETTİN DEMİÇ
DOÇ. DR. BURAK GÜLTEKİN
- rGO/MIL-101/PANI kompozitlerinin hazırlanması ve elektrokimyasal özelliklerinin araştırılması
Preparation and electrochemical properties of rGO/MIL-101/PANI composites
KEVSER GÜNDUĞAR
Yüksek Lisans
Türkçe
2020
Kimya MühendisliğiKırklareli ÜniversitesiEnerji Sistemleri Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. FATİH SEMERCİ
- Toz metalurjisi ile üretilen demir matrisli metallere grafen ve grafit ilavesinin mikroyapı ve mekanik özelliklere etkisinin karşılaştırılması
Comparison of the effects of graphene and graphite addition on microstructure and mechanical properties of iron matrix metals via powder metallurgy
AHMET NUSREV TANRIVERDİ
Yüksek Lisans
Türkçe
2021
Mühendislik BilimleriKarabük Üniversitesiİmalat Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. MEHMET AKİF ERDEN
DR. YASİN AKGÜL
- Biyobozunur polimer nanokompozitlerin ve ambalaj filmlerinin hazırlanması
Preparation of biodegradable polymer nanocomposites and packaging films
SHAKOFAH KOSHKI
Yüksek Lisans
Türkçe
2024
Kimya MühendisliğiYıldız Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DR. ÖĞR. ÜYESİ SENNUR DENİZ