Design of mesoporous small-pore zeolites for direct conversion of methane to methanol
Metandan direkt metanol eldesinde mezo-gözenek ilaveli küçük-gözenekli zeolit tasarımı
- Tez No: 637812
- Danışmanlar: DR. ÖĞR. ÜYESİ BAHAR İPEK TORUN
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2020
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
Metan, doğal gazın ana bileşeni, faydalı bir hammadde ve bol miktarda çıkarılabilen bir malzemedir. Bu nedenle, metanın değerlenmesi önemli bir araştırma alanı olarak kabul edilebilir. Metanın metanol gibi değerli malzemelere seçici dönüşümü, metandaki C–H bağlarının yüksek aktivasyon enerjisi (439 kJ mol-1) ve metanın zayıf asitliği nedeniyle oldukça istenen ancak zorlayıcı bir süreçtir. Bakır ve demir içeren zeolitler, metanı düşük sıcaklıklarda aktive edebilir ve katalitik olmayan 3-aşamalı bir işlem kullanarak kısmi oksidasyon ürünlerinin seçici oluşumuna izin verirler. Seçici metanol üretimini miktarda ticari olarak sağlamak için, anlamlı metanol oluşum hızları gösteren sürekli bir proses gerçekleştirilmelidir. Cu-zeolit kullanan sürekli metanol üretim sistemleri büyük ölçüde araştırılmamıştır ve pratik uygulamalar katalizör ve proses iyileştirme için temel bilgi birikimi gerektirir. Bu çalışmada, metan-metanol reaksiyonunu yüksek verim, ve seçicilikte orta sıcaklıklarda gerçekleştirmek için, farklı aktif Cu-merkezleri konsantrasyonuna sahip Mordenite, SSZ-13, SSZ-39 ve Omega gibi farklı tipte zeolitler geliştirilmiştir. Ayrıca metanol seçiciliğini artırmak amacıyla mezoporozite eklenmiştir. Değişen besleme gazı bileşimleri ile katalitik deneyler yapılmış ve reaktanların kısmi basıncında optimizasyon yapılmıştır. 573 K sıcaklıkta mikro gözenekli SSZ-39 ve Mordenite, sırasıyla en iyi metanol üretim hızlarını (90.6 µmol g-1 h-1ve 54.7 µmol g-1 h-1) ve uygun seçicilikleri (% 44 ve % 54) göstermiştir. Mezogözenek ilavesi sadece SSZ-39 örneğinde kısalan kristal boyutları sayesinde artan metanol seçiciliğine sebep olmuştur. Artan N2O kısmi basıncı, mikro gözenekli SSZ-39 için 130 umol g-1 h-1'e kadar artan miktarda metanol üretim değerleri ve % 52 oranında sseçicilik sağlamıştır. Aynı şekilde, 40.5 kPa metan kısmi basıncı SSZ-39 için 90.6 µmol g-1 h-1 ve Mordenite için 54.7 µmol g-1 h-1'e kadar artan metanol üretim hızlarıyla sonuçlanmıştır. Ek olarak, artan kısmi su basıncı, yüksek metnol seçiciliği ve SSZ-39 (311 µmol g-1 h-1) ve Mordenit (116 µmol g-1 h-l) üzerinde dikkate değer metanol üretim oranları göstermiştir.
Özet (Çeviri)
Methane is the main component of natural gas, a useful feedstock and an abundant material. Therefore, valorization of the methane can be considered as an important field of research. Selective conversion of methane to valuable materials such as methanol is a highly desired, yet challenging process due to the high activation energy (439 kJ mol-1) of C–H bonds in methane and weak acidity of methane. Zeolites that are exchanged with copper and iron could activate methane at low temperatures and allow selective formation of partial oxidation products using a non-catalytic 3-step process. To provide a commercial methanol production; however, selective methanol production in a continuous process should be achieved at meaningful methanol formation rates. Continuous methanol production systems using Cu-zeolites remain largely unexplored, and practical applications necessitate fundamental understanding for catalyst and process improvement. In this study, to perform the methane to methanol reaction at high yield and methanol selectivity and at mild temperatures, we have developed different type of zeolites such as Mordenite, SSZ-13, SSZ-39 and Omega with different concentration of active Cu-centers. We also introduced mesoporosity to increase methanol selectivity. Catalytic experiments were conducted with altered feed gas compositions and optimization of the partial pressure of the reactants was performed. At 573 K, microporous SSZ-39 and Mordenite showed the best methanol production rates (90.6 µmol g-1 h-1 and 54.7 µmol g-1 h-1) and plausible selectivities of 44% and 54% respectively. Mesopore addition resulted in increased methanol selectivity only for SSZ-39 with shortened crystal sizes. Increasing N2O partial pressure (to 15 kPa) have caused increased methanol production rates and selectivity values up to 52% and 130 µmol g-1 h-1 for SSZ-39. In the same way, incerasing methane partial pressure (to 40.4 kPa) resulted in incresed methanol production rates up to 90.6 µmol g-1 h-1 for SSZ-39 and 54.7 µmol g-1 h-1 for Mordenite. In addition, increasing partial pressure of water has showed increased methanol selectivity values with similar methanol production rates on SSZ-39 (311 µmol g-1 h-1) and Mordenite (116 µmol g-1 h-1).
Benzer Tezler
- İzmir'de bazı yolların kapatılarak yaya bölgeleri oluşturma da kent peyzajını geliştirme açısından yeniden planlanması üzerinde araştırmalar
Başlık çevirisi yok
BAHAR TÜRKYILMAZ
Yüksek Lisans
Türkçe
1985
Şehircilik ve Bölge PlanlamaEge ÜniversitesiŞehir ve Bölge Planlama Ana Bilim Dalı
- Kam yapma aparatı
Cam milling attachment
ORHAN UZUN
Yüksek Lisans
Türkçe
1986
Makine MühendisliğiGazi ÜniversitesiMakine Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. FEVZİ ERCAN
- Osilaskoplar için dijital hafıza ünitesi sentezi
Başlık çevirisi yok
ZİHNİ LİMAN
Yüksek Lisans
Türkçe
1985
Elektrik ve Elektronik MühendisliğiUludağ ÜniversitesiElektronik Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ERGÜR TÜTÜNCÜOĞLU
- Helisel yayların statik karakteristiklerini ölçme ve kontrol etme cihazının tasarımı ve imalatı
Design and manufacture of a device measuringand controlling the static characteristics of helical springs
MUAMMER MUSULLUOĞLU
Yüksek Lisans
Türkçe
1987
Makine MühendisliğiGazi ÜniversitesiMakine Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. FEVZİ ERCAN
- Sonbahar sera yetiştiriciliğine uygun hıyar çeşit seçimi
Selecting a cucumber variety suitable for glasshouse production in Autumn
MESUT OKTAY