Oxidative coupling of methane using superconductor and semiconductor type catalytic materials
Metanın süperiletken ve yarıiletken tipi katalitik malzemeler kullanılarak oksidasyonu
- Tez No: 47307
- Danışmanlar: PROF.DR. IŞIK ÖNAL, PROF.DR. TİMUR DOĞU
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: metanın oksidasyonu, etilen üretimi, süperiletken tipi katalizörler, yarıiletken tipi katalizörler, n-tipi yarıiletkenler, p-tipi yarıiletkenler, dope edilmiş p-tipi oksitler. vı, Katalizörler, Metan, Oksitlenme, Süper iletkenlik, Yarı iletkenler, methane oxidative coupling, ethylene production, superconductor-type catalysts, semiconductor-type catalysts, n-type semiconductors, p-type semiconductors, doped p-type oxides. IV, Catalysts, Methane, Oxidation, Superconductivity, Semiconductors
- Yıl: 1995
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
öz METAN'IN SÜPERİLETKEN VE YARIİLETKEN TİPİ KATALİTİK MALZEMELER KULLANILARAK OKSİDASYONU Erarslanoğlu, Yeşim Doktora, Kimya Mühendisliği Bölümü Tez Yöneticisi: Prof. Dr. Işık önal Ortak Tez Yöneticisi: Prof. Dr. Timur Doğu Temmuz 1995, 370 sayfa Metan'ın etan ve etilen gibi yüksek hidrokarbonlara oksidasyonu doğal gazın kimyasal kullanımı açısından enteresan bir alternatif olmaya başlamıştır. Bu araştırmanın amacı, metanın oksidasyonu tepkimesi için yüksek seçicilikte ve verimde yeni katalitik malzemeler araştırmaktır. Bu çalışmada, süperiletken tipi oksitler, La2CuÖ4, La1.gBao.2CuO ve YBa2Cu307-x; n- tipi yarıiletken oksit M^Os, ve p-tipi yarıiletken oksitler NbO, Y2O3, Na/Y203 (1:10 mol), Na/Y203 (1:1 mol), Sr/Y203 (1:10 mol), Mg/Y^ (1:1 mol) metanm oksidasyonu için denenmişlerdir. Bütün deneylerde, oksijen ve metan helyum içerisinde ve birlikte besleme yoluyla reaktöre verilmiştir. Süperiletken tipi katalizörler kullanılarak yapılan deneylerde, oksijen kısmi basma 0.5 kPa ile 9.1 kPa arasında parametre olarak değiştirilmiş, bu esnada metanm kısmi basıncı ve sıcaklık sırasıyla 18 kPa ve 1023 K'de sabit tutulmuştur. Metanm kısmi basıncı 18 kPa'da sabit tutularak oksijen kısmi basıncı artırılmış ve daha yüksek metan dönüşümü ve daha düşük C2+ seçicilikleri elde edilmiştir. İki katalizörün, La1.gBao.2CuO ve La2CuO« in performansları karşılaştırdığında seçicilik sonuçları La2Cu04 yapışma Ba yerleştirilmesinin pozitif bir etkisi olduğunu göstermiştir. Benzerşekilde, P^ /P02 = 6 iken La, Y ve Ba ile yer değiştirdiğinde seçicilik değerleri önemli ölçüde artarak % 86.3'e ulaşmıştır. Yarıiletken tipi katalizörler kullanılarak yapılan deneylerde P^ /P02 oram 2 ile 1 12 arasında değiştirilmiştir. Deneysel sonuçlar C2+ seçicilik performansı ve elektronik özellikler arasında (p-tipi ya da n-tipi iletkenlik) kuvvetli bir korelasyon göstermektedir, n-tipi ND2O5 ve p-tipi NbO katalizörlerinin seçicilik değerlerinin sabit metan dönüşümünde mukayesesi ile NbO katalizörünün n-tipi Nb205 katalizörüne göre önemli bir üstünlük gösterdiği bulunmuştur (örnek olarak, % 0.64 metan dönüşümünde % 95.92 C2+ seçiciliğine karşı % 23.08 C2+ seçiciliği bulunmuştur). Bu çalışmada, yeni p-tipi karışık oksit malzemeleri Sr+2, Mg+2, Na+ gibi dopant iyonlarının Y2O3 malzemesinin p-tipi oksit kristal yapışma yerleştirilmesiyle elde edilmiştir. Deneysel sonuçlar, Sr+2 eklenmesinin hem C2+ verimim hemde seçiciliğim önemli miktarda artırdığını ve en iyi sonucu verdiğini göstermiştir. Halbuki n-tipi Nb2Üs katalizörü en düşük aktivite ve seçiciliğe sahiptir. Bütün deneylerde oksijen kısmi basıncı arttırıldığında metan dönüşümü artmış, öte yandan C2+ seçiciliği azalmıştır.
Özet (Çeviri)
ABSTRACT OXIDATIVE COUPLING OF METHANE USING SUPERCONDUCTOR AND SEMICONDUCTOR TYPE CATALYTIC MATERIALS Erarslanoglu, Yeşim Ph.D., Department of Chemical Engineering Supervisor: Prof. Dr. Işık Önal Co-Supervisor: Prof. Dr. Timur Doğu July 1995, 370 pages The oxidative coupling of methane (OCM) to higher hydrocarbons like ethane and ethylene may eventually become an interesting alternative for the chemical utilization of natural gas. The aim of this research was to investigate new catalytic materials with higher selectivity and yield which will be suitable for OCM reaction. In this study, superconductor-type oxides, namely, La2Cu04, La1.gBao.2CuO and YBa2Cu307.x; n-type semiconductor oxide namely Nt^Oj, and p-type semiconductor oxides such as NbO, Y203, Na/Y203 (1:10 mole), Na/YaOa (1:1 mole), Sr/YA (1:10 mole), Mg/Y203 (1:1 mole) were tested for OCM reaction. In all experiments, oxygen and methane in helium were fed to the reactor in a cofeed mode at atmospheric pressure. In the experiments conducted with superconductor-type catalysts, oxygen partial pressure was changed as a parameter (P0 = 0.5 to 9.1 kPa) while keeping methane partial pressure and temperature constant at 18 kPa and 1023 K respectively. Higher methane conversions and lower C2+ selectivities were obtained as C^ partial pressure was increased at a constant methane partial pressure of 18 kPa. In comparing the performance of the two catalysts, La^gBao^uO and La2Cu04; the selectivity results inindicated a positive influence of incorporation of Ba into La2&i04 structure. Similarly, selectivity values substantially increased reaching 86.3 % at P^ /PÛ2 = 6 when La was replaced by Y and Ba. In the experiments conducted with semiconductor-type catalysts, Pai4 /P0î ratio was changed from 2 to 1 12. Experimental results indicated a strong correlation between C2+ selectivity performance and the electronic properties in terms of p- vs. n-type conductivity. If C2+ selectivity values for Nl^Oj (n-type) and NbO (p-type) catalysts are compared at a constant methane conversion, the p-type semiconductor catalyst, NbO clearly has a large selectivity advantage (e.g., 95.92 % vs. 23.08 % C2+ selectivity at 0.64 % methane conversion) over the n-type catalyst Nb2Os. In the present work, new p-type mixed oxide materials were prepared by dissolution of dopant ions such as Sr+2, Mg+2, Na+ into p-type oxide lattice of Y203 material. Experimental results indicated that the addition of Sr+2 improved both C2+ yield and selectivity substantially and gave the best result. Whereas, M^Os (n-type) has the lowest activity and selectivity. In all experiments, as oxygen partial pressure increased, methane conversion increased while C2+ selectivities decreased.
Benzer Tezler
- Efficient catalysts for oxidative coupling of methane
Metan'ın oksidasyonu için uygun katalizörler
ORHAN ALTIN
- Catalytic partial oxidation of methane
Metanın katalitik kısmi oksidasyonu
ŞÜKRÜ ÖZTÜRK
Doktora
İngilizce
1998
Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. IŞIK ÖNAL
- Havasız arıtmanın fizikokimyasal dengelerle modellenmesi
The Modelling of anaerobic digesters with physico-chemical equilibria
GÜLER DARTAN (DEMİR)
- M- ve P- fenilendiaminlerin platin (IV) varlığında oksidatif kenetlenmesi
Başlık çevirisi yok
BEDRİYE ESEN AKSOY
- Mechanical properties and UV stability of poly (Tetrafluoroethylene) powder field low density polyethylene
Poli (Tetrafloroetilen) tozu dolgulu alçak yoğunluk polietilenin mekanik özellikleri ve UV dayanımı
ALİ ERKAN AKINAY
