Ruthenium(0) nanoparticles supported on graphene: Preparation, characterization and catalytic use in hydrogen generation from hydrolysis of ammonia borane
Grafen üzerinde desteklendirilmiş rutenyum(0) nanoparçacıkları: Hazırlanması, karakterizasyonu ve amonyak boran hidrolizinden hidrojen üretiminde katalitik olarak kullanılması
- Tez No: 383220
- Danışmanlar: PROF. DR. SAİM ÖZKAR
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya, Chemistry
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2015
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
Yakın gelecekte, depolama tekniklerinin gelişimi ile hidrojenin enerji taşıyıcı olarak kullanılması büyük ölçüde kolaylaşacaktır. Hidrojen ekonomisinde, istenilen sıcaklıkta hidrojen eldesi için, kimyasal hidrürler hidrojen depolama malzemesi olarak test edilmektedir. Bu kimyasallar arasında, normal koşullarda kararlı yapıda olması, sulu çözeltisinde güvenli ve kontrollü bir şekilde hidrojen gazı elde edilmesi sebebiyle yüksek bir hidrojen konsantrasyonuna (%19.6) sahip olan amonyak boranı ideal bir hidrojen depolama malzemesi haline getirmektedir. Fakat amonyak borandan hidrojen eldesi uygun bir katalizör kullanımı gerektirmektedir. Bu çalışmada, grafen üzerinde desteklendirilmiş rutenyum(0) nanoparçacıklarının hazırlanması, karakterizasyonu ve amonyak boran hidrolizinden hidrojen üretiminde katalitik olarak kullanılması açıklanılmıştır. Grafen üzerinde desteklendirilmiş rutenyum(0) nanoparçacıklarının elde edilebilmesi amacıyla ilk basamakta grafitten uyarlanmış Hummers yöntemi ile grafen oksit elde edildi. Daha sonra Ru3+ iyonları grafen oksitin içine yedirilmiş ve bu amonyak boran yardımıyla grafen üzerinde desteklendirilmiş rutenyum(0) nanoparçacıklarına indirgendi. Rutenyum(0) nanoparçacıklarının karakterisyonu Toz XRD, SEM, TEM, EDX ve ICP-OES spektroskopik yöntemleri ile elde edildi. Amonyak boranın rutenyum(0) nanoparçacıkları ile katalitik hidrolizi sulu çözelti içerisinde gerçekleştirildi ve tepkime kinetiği, katalizör derişimine, substrat derişimine, sıcaklığa bağlı olarak incelendi. Kinetik çalışmalar sonucunda rutenyum(0) nanoparçacıkları ile katalizlenen amonyak boranın hidrolizi tepkimesinin katalizör derişimine göre birinci dereceden ve substrat derişimine göre sıfırıncı dereceden olduğu bulundu. Kinetik verilerin değerlendirilmesi ile rutenyum(0) nanoparçacıkları ile katalizlenen amonyak boranın hidrolizi tepkimesinin aktivasyon parametreleri de belirlendi.
Özet (Çeviri)
The development of new storage materials will facilitate the use of hydrogen as a major energy carrier in near future. In hydrogen economy, chemical hydrides have been tested as hydrogen storage materials for supplying hydrogen at ambient temperature. Among these chemical materials, ammonia borane having a high content of hydrogen (19.6 wt.%) seems to be an ideal hydrogen storage material since it is stable under ordinary conditions and releases hydrogen gas in a safe and controllable way in aqueous solutions. However, hydrolysis of ammonia borane requires a suitable catalyst. In this thesis, the preparation, characterization and investigation of the catalytic activity of the ruthenium(0) nanoparticles supported on graphene were reported. In order to obtain ruthenium(0) nanoparticles supported on graphene, first graphene oxide was prepared from graphite by using modified Hummers' method. Then Ru3+ ions were impregnated onto graphene oxide. Finally, ammonia borane was used to reduce ruthenium(III) ions to ruthenium(0) nanoparticles supported on graphene. The ruthenium(0) nanoparticles were characterized by ICP-OES, XRD, SEM, SEM/EDX and TEM. Ruthenium(0) nanoparticles supported on graphene were used to catalyze the hydrolysis of ammonia borane releasing 3 equivalent of hydrogen per mole of ammonia borane. They are highly active catalyst providing 200,000 turnovers in hydrogen generation from the hydrolysis of ammonia borane at 25.0 ± 0.1 °C with an initial turnover frequency value of 150 min-1. The kinetics of the catalytic hydrolysis of ammonia borane was studied depending on the catalyst concentration, substrate concentration, and temperature. The kinetic study shows that the ruthenium(0) nanoparticles-catalyzed hydrolysis of ammonia borane is first order with respect to catalyst concentration and zero order with respect to substrate concentration. The activation parameters of this reaction were determined from the evaluation of the kinetic data.
Benzer Tezler
- Ruthenium(0) nanoparticles supported on Hafnia: A highly active and long-lived catalyst in hydrolytic dehydrogenation of Ammonia Borane
Hafniya yüzeyinde tutunmuş Rutenyum(0) nanoparçacıkları: Oldukça aktif ve uzun ömürlü katalizörün Amonyak Boranın hidrolitik dehidrolizinde kullanılması
ELİF BETÜL KALKAN
Yüksek Lisans
İngilizce
2016
KimyaOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. SAİM ÖZKAR
- Ruthenium nanoparticles supported on nanotubes/nanowires: Highly active and long lived nanocatalysts in hydrolytic dehydrogenation of ammonia borane
Nanotüplerle/nanotellerle desteklenmiş rutenyum nanoparçaciklari: Amonyak boranın hidrolitik dehidrojenlenmesinde yüksek aktiflikli ve uzun ömürlü nanokatalizörler
SERDAR AKBAYRAK
- Carbon supported and surfactant stabilized metal nanoparticle catalysts for direct methanol fuel cells
Doğrudan metanol yakıt pilleri için karbon destekli ve sürfaktantla stabilize edilmiş metal nanokatalizörlerin hazırlanması ve analizi
ÇAĞLAR ÇELİK
Yüksek Lisans
İngilizce
2005
KimyaOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. GÜLSÜN GÖKAĞAÇ
- Nanohidrotalsit kararlı rutenyum nanokümeleri: Sentezi, tanımlanması ve lignin model bileşiklerinin oksidasyon tepkimelerindeki katalitik performansı
Nanohydrotalcite determined rutenium nanoclusters: Synthesis, definition and catalytic performance in oxidation reactions of lignin model compounds
İSMAİL BURAK BAĞUÇ
Yüksek Lisans
Türkçe
2017
KimyaVan Yüzüncü Yıl ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. MEHMET ZAHMAKIRAN
- The preparation and analysis of new carbon supported Pt and Pt+second metal nanoparticles catalysts for direct methanol fuel cells
Doğrudan metanol yakıt pilleri için yeni karbon destekli Pt ve Pt+ikinci metal nanoparçacıklı katalizörlerin hazırlanması ve analizleri
FATİH ŞEN
Doktora
İngilizce
2012
KimyaOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. GÜLSÜN GÖKAGAÇ ARSLAN