Prox kinetics over Pt-Sn/AC under fully realistic reaction conditions
Gerçek reaksiyon koşulları altında aktif karbon destekli Pt-Sn katalizörü üzerinde seçimsel karbonmonoksit oksidasyonu kinetiği
- Tez No: 286428
- Danışmanlar: PROF. DR. AHMET ERHAN AKSOYLU
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Mühendislik Bilimleri, Kimya Mühendisliği, Engineering Sciences, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Katalitik, Reaksiyon kinetiği, Catalytic, Reaction kinetics
- Yıl: 2011
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Boğaziçi Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Bölümü
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
Bu deneysel araştırma, ardışık emdirilme yöntemiyle hazırlanmış ve nitrik asit ile yükseltgenmiş aktif karbon destekli ağırlıkça 1%Pt-0.25%Sn içeren katalizör üzerinde hidrojen, karbondioksit, su ve metan varlığında yapılan seçimsel karbonmonoksit oksidasyonu (PROX) kinetik çalışmasını içermektedir. Kinetik deneyler 383 K sıcaklıkta ve atmosferik basınç altında yapılmış, kinetik ölçümlerde farklı karbon monoksit ve oksijen yüzdeleri ile her bir konsantrasyon için farklı reaktörde kalma süreleri ve katalizör miktarları kullanılmıştır. Beslemedeki reaktant konsantrasyonları karbonmonoksit için yüzde 1 ile 2.5 arasında, oksijen için yüzde 1 ile 1.5 arasında değiştirilmiştir. Ayrıca karbonmonoksit akış hızının, oksijen akış hızının ve deneylerde 1 ve 3 arasında değişen oksijen karbonmonoksit oranının, karbonmonoksit dönüşümüne etkisi araştırılmıştır. Deneysel hız verileri kullanılarak üssel hız denkleminde yer alan kinetik parametreler başlangıç hızları yöntemi ile hesaplanmıştır. üssel hız denklemi araştırması, 383 K sıcaklığında karbonmonoksit ve oksijenin reaksiyon mertebelerini sırasıyla 0.29 ve 0.17 olarak belirlemiştir. Bu hız ifadesi için deneysel hata varyansı 0.1019 (?mol.mg-1.min-1)2 olarak bulunmuş olup büyük olasılıkla DRIFT çalışmalarıyla da onaylanan yüzey oksijen üretiminde, yüzey OH- grubu barındıran su aktivasyonundan dolayısıyla oluşan ikinci bir mekanizmanın varlığından dolayı, deneysel olarak ölçülen ve kinetik parametrelerle yeniden hesaplanan hızlar mükemmel bir uyum göstermedi, bu nedenle beslemedeki H2, CH4, CO2, and H2O miktarları sabit tutulmasına rağmen, özellikle CO/H2O ve O2/H2O oranlarından etkilenebilir. Aktivasyon enerjisi 42.3 kJ. mol-1 ve frekans faktörü olarak öngörülmüştür. Bu çalışmada elde edilen kinetik denklemdeki CO ve O2 üstellerinin daha önce sadece CO ve O2 içeren besleme koşulları altında elde edilen üstellerden, sırasıyla 0.96 ve (-0.31) oldukça farklı olması; PROX reaktörünün tasarımı için elde gerçek besleme koşulları için geçerli bir kinetik ifadenin bulunmasının hayati önemini teyid etmektedir.
Özet (Çeviri)
This experimental study comprises a kinetic study of preferential CO oxidation (PROX) in the presence of H2, CO2, H2O, and CH4 over HNO3-oxidized activated carbon supported 1wt.%Pt 0.25wt.%Sn/AC catalyst prepared by the sequential impregnation method. In this context, kinetic experiments were conducted at 383 K and atmospheric pressure, and different sets of CO and O2 concentrations, each at different space times and catalyst loadings, were used. Molar reactant concentrations in the feed were varied between 1-2.5 per cent CO and 1-1.5 per cent O2. The effects of CO flow rate, O2 flow rate, and ? (O:CO) on CO conversion were also investigated for various experiments ranging ? from 1 to 3. Experimental rate data were used to estimate kinetic parameters of the power-law kinetic model by using the method of initial rates. The investigation of power-law kinetics gave reaction orders of 0.29 and 0.17 with respect to carbon monoxide and oxygen, respectively, at 383 K. The variance of experimental error was found to be 0.1019 (?mol.mg-1.min-1)2 for this rate expression, which indicates that experimentally measured and model predicted rates was not perfectly fitted most probably due to the presence of a secondary mechanism through water activation involving surface OH- group, which has been confirmed by DRIFT studies in the production of surface oxygen; thus although H2, CH4, CO2, and H2O amounts in the feed is fixed, the surface mechanism may still be affected especially by CO/H2O and O2/H2O feed ratios. The activation energy was predicted as 42.3 kJ mol-1 and the frequency factor was calculated as . As the calculated orders with respect to CO and O2 in the current study are widely different from the previous one on the same catalyst with a feed having only CO and O2, which were 0.96 and (-0.31), respectively; the crucial importance of having a kinetic expression, which is valid for real feed, in the PROX reactor design has been confirmed.
Benzer Tezler
- Türkiye kökenli aspir tohum yağlarının transesterifikasyonu ve dizel yakıt alternatifi olarak değerlendirilmesi
Transesterification of safflower seed oil of Turkish origin and its evaluation as a diesel fuel alternative
ASLI IŞIĞIGÜR
- Bazı spiro grubu bağlı makro halkalı eterlerin sentezleri
Synthesis of some spiro-linked crown ethers
HÜLYA TUNCER
- A study on co-free hydrogen production and adsorbent design for selective carbon dioxide removal
Karbon monoksit içermeyen hidrojen üretimi ve seçimli karbon dioksit giderimi için adsorban tasarımı üzerine bir çalışma
MELEK SELCEN BAŞAR
Doktora
İngilizce
2016
Kimya MühendisliğiBoğaziçi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. AHMET ERHAN AKSOYLU
- Monolit kanallı katalizörlerde doğalgazdan hidrojen eldesinin ve doğalgaz - hidrojen karışımlarının yakılmasının deneysel ve teorik analizi
Experimental and theoretical analysis of hydrogen production from natural gas and combustion of natural gas - hydrogen mixtures on monolith catalysts
ASLI SAYAR
Doktora
Türkçe
2019
Makine Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiMakine Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. NURDİL ESKİN
- A mathematical model based analysis for designing demo scale fuel processor
Demo ölçekli yakıt işlemcı dizaynı için matematiksel model merkezli analiz
BARIŞ DEMİRCİ
Yüksek Lisans
İngilizce
2017
Kimya MühendisliğiBoğaziçi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. AHMET ERHAN AKSOYLU
DOÇ. DR. HASAN BEDİR