Sorption and migration behaviour of barium and strontium in colemanite, granite, kaolinite and bentonite matrices
Baryum ve stronsiyum kolemanit, granit, kaolin, ve bentonit matrislerinde soğurulma ve taşınım davranışlarının incelenmesi
- Tez No: 23458
- Danışmanlar: PROF. DR. HASAN N. ERTEN
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya, Chemistry
- Anahtar Kelimeler: Taşımın, Soğuru İma, Gecikme, Baryum, Stronsiyum, Kolon Tekniği, Tekne Tekniği, Soğurulma Eğrisi, Soğurulma Enerjisi, Durağan Durum Taşınımı, Durağan Olmayan Durum Taşınımı, KoleıfTanit, Kaolin, Granit, Bentonit, Kolemanit, Matrisler, Soğurulma, Taşınım, Migration, Sorption, Retardation, Barium, Strontium, Column Technique, Batch Technique, Sorption Isotherm, Sorption Energy, Steady state Migration, Non-steady State Migration, Coleman ite, Kaolin ite, Granite, Ben ton ite, Bentonite, Kaolin, Colemanite, Matrices, Absorption, Convection
- Yıl: 1992
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
Radyoaktif atıkların yeraltında depolanması, radyoaktif isotopların hidrojeolojik ortamlardaki taşınım proseslerinin ayrıntılı bir şekilde anlaşılmasını gerektirmektedir. Bu çalışmada, ilk olarak baryum ve stronsiyumun değişik jeolojik matrislerdeki taşınım özellikleri kolon deneyleri ile çalışılmıştır. Bu deneylerde; kolemanit minerali ve öğütülmüş granit kayacı içersinde, radyoaktif izotopların yeraltı suyuna göre göreceli hızları belirlendi. Aynı zamanda, bir miktar kaolin kilinin vıııkolemanit mineralinin geciktirme karakteristiği üzerindeki etkisi araştırıldı. Kolon deneylerine ilave olarak, esas itibari ile radyoaktif izotop derişimlerinin kolemanit, granit, kaolin ve bentonit matrisleri üzerinde soğuru İmaya etkisini incelemek için tekne deneyleri yürütüldü ve soğurulma eğrileri tartışıldı. Dağılım katsayısı (R.> ile radyoaktif izotopların yeraltı su hızına göre göreceli hızları arasındaki bağlantıyı kullanmak sureti ile kolon R. değerleri belirlendi ve tekne R. değerleri ile kıyaslandı. Forier dönüşümlü kızıl ötesi ve X-ışını kırınım spektrometreleri, diferansiyel termal gravimetrik analiz, tanecik büyüklüğü dağılımı ve yüzey alanı ölçüm deneyleri ile matrislerin karakterizasyonu yapıldı. Kolon deneylerinde kullanılan tanecik büyüklüğü aralıkları kolemanit için 70-100 um, granit için < 300 um, kaolin için 38-70 /jm olarak seçildi. Tekne deneylerinde ise, kolon deneylerinde kullanılanlara ilave olarak kaolin ve bentonit için < 38 um ve 70-100 um büyük lükl erindeki tanecikler kullanıldı. Tüm deneylerde Sindiği yeraltı suyuna benzer kompozisyonda hazırlanmış sentetik yeraltı suyu kullanıldı. Bu çalışmada kullanılan matrislerle hazırlanmış kolondaki gecikme, kolon altından toplanan örneklerin radyo kimyasal olarak sayılması sureti ile belirlendi. ıxTekne deneylerinde dakikadaki sallama hızı 250 olan sallayıcı kullanıldı. Faz ayrımları santrifüj ile 2+ yapıldı. Sentetik su ile hazırlanan çözeltilerde Ba g ğ% 2+ 0 iyonu için 10 - 10 M arasında, Sr iyonu için 10 - -2 10 Fi arasında başlangıç derişimi kullanılmıştır. Sıvı faz aktiviteleri Baryum-133 için çok kanallı y- analizörü, stronsiyum-90 için ise“Geiger Müller”sayacı ile sayıldı. Kolon deneylerinden belirlenen gecikme faktörü (R ) ve dağılım katsayısı ^h sıralaması aşağıdaki şekildedir: [Rf (CXRf (K+C)XR,Sr(G)], [R®r(CXR®r(K+C) )<R Sr(G) 1 f f f d d d tRİa(CXRB/(GXR“a(C+K)], [R^(CXRB”,( G Xr'^C+K)] f f f ' d d d Kolemanit içersindeki bir miktar kaolin kilinin varlığı baryum için saf kolemanitin R değerinde 65 7. ' lik bir artışa, stronsiyum içinse 45 7. ' lik bir artışa neden olmuştur. Tekne deneylerinden bulunan averaj R. d değerlerinin matris bazında büyüklük sıralaması aşağıdaki şekilde bulunmuştur. CR^(CXR^(K))<R.Sr(GXR.Sr(B)], d d d d [R“a(C><R*a<K>RJBct<B><R”a<G>D d d d dBaryum ve stronsiyumun kolemanit ile etkileşiminden elde edilen“breakthrough”eğrileri üzerinde durağan ve durağan olmayan durumları yansıtan iki bölge radyoizotopların davranışlarını tahmin etmek için incelenmiştir. Baryum deneylerinden elde edilen durağan almayan durum verisi stronsiyum deneylerinin aksine birincil kinetik mertebeyi izledi. R. değerlerinin başlangıç derişimine göre d değişimi ve bu deneylerden elde edilen soğurulma verileri Farklı cinslerdeki soğurulma eğrilerine uygulanmıştır. Soğurulma eğrileri en iyi Freundlich ve Dubinin- Raduschkevich tipi eğri modellerine uymuştur. Baryum ve stronsiyumun çalışılan matrislerdeki soğurulma enerjileri Dubinin-Raduschkevich eğri modelinden hesaplanmıştır. Bu enerjiler genelde soğurulma reaksiyonları için verilen enerji aralığında (8-16 kJ/mol ) bulunmuştur. Baryum ve kaolin etkileşimi için R, değerlerinin tanecik büyüklüğüne belirleyici bir bağımlılığı gözlenmedi. Bununla beraber, bentonit etkileşiminde küçük tanecik büyüklüklerinde yüksek R. değerleri elde edilmiştir. çalışmada kullanılan kaolin kili ile daha önceden çalışılmış bir kaolin kilinin kıyaslamasında, yer değiştirme bölgelerinin sodyum xıiyonunca zengin olmasının, baryumun kaolin kil indeki soğurulmasını arttırdığı gözlendi.
Özet (Çeviri)
The underground disposal of radioactive wastes needs a through understanding o-f the process of radionuclide migration in hydrogeologic environments* In this work, migration properties of barium and strontium through various geological matrices were first studied by column experiments. In these experiments the radionuclide velocities relative to groundwater velocity in colernanite mineral and crushed granitic rock were determined. The effect of some fraction of kaolinite clay on the retardation characteristics of colernanite was also investigated. In addition to the column experiments, xxibatch experiments were carried out to examine mainly the effect of initial radionuclide concentration on the sorption characteristics of barium and strontium on colemanite(C), granite(G), kaolinite(K) and ben ton i te ( B ) matrices and sorption isotherms were discussed. Using the relation between the distribution coefficient (R.) and d the relative velocity of radionuclides with respect to the groundwater velocity, the column R. values were determined and compared with the batch R. values. Characterization of matrices was done by FTIR, X-ray diffraction spectrometry, Differential thermal gravimetric analysis <DTGA), particle size distribution and specific surface area measurement experiments. Particle size ranges used in column experiments were 70-100 /jm for colemanite, < 300 fjm for granite and 38-70 jum for kaolinite. In batch experiments, < 38,um and 70-100 fjm of kaolinite and <38 fjm and 70-100 /jm of bentonite(B) particles were also used in addition to those used in column experiments. The aqueous phase used in all experiments was synthetic groundwater with composition similar to Sindirgi undergroundwater. The retardation in a column packed with the matrix of interest was determined by counting the effluent activities collected from the bottom of column. IVA shaker with a shaking rate of 250 rpm was used in batch experiments. Phase separations were carried out by centrifugation. In the solutions prepared with -8 -4 SGW, initial concentrations ranged -from 10 to 10 and - 8 -2 from 10 to 10 mmol/mL for barium and strontium respectively. The activities of barium- 133 and strontium-90 were measured by a multichannel y-ray analyzer and a Geiger - Muller counter respectively. The retardation f actor (R,) and distribution coefficients.) sequence determined by column experiments are as follows: [Rf (CXRf (K+C)XR/r(GJ], tR®r(C)<R^r(K+C))<RJSr(G)3 f f f d d d tRf(C)<R“a(GXR 'a(C+K)], [R^(CXRB^(G)<R ?*L ( C+K)J t t t dad The presence of some amount of kaolinite clay fraction in co leman ite resulted 65 7. increase in R value of pure colemanite for barium ion and 45 7. increase for strontium case. The order of magnitudes of average R. values obtained from batch experiments are found as: CR®r<C)<Rfr(K) )<RJSr(GXR.Sr (B)3, d d d d CR”a(CXR^a(K)R.Bcl(B)<R^(G)D d d d dThe breakthrough curves obtained -from the interaction of barium and strontium with colemanite were treated in two regions reflecting steady and nonsteady state behaviour to predict the fate of radionuclide. On the contrary to strontium experiments, the nonsteady state kinetics obtained from barium experiments were followed first order kinetics. The variation of R. values as a function of d loading, as well as the sorption isotherms obtained from batch experiments were treated with respect to different types of sorption isotherm models. The sorption isotherms were found to fit Freundlich and Dubinin- Raduschkevich isotherm models well. The energies of sorption of barium and strontium on matrices studied were calculated from Dubinin-Raduschkevich isotherm model. These energies were found within the range for sorption reaction in general (B-16 kJ/mol). VI
Benzer Tezler
- Radiochemical and spectroscopic studies of cesium, barium and cobalt sorption on some natural clays
Sezyum, baryum ve kobalt iyonlarının bazı kil minerallerce tutulmasının radyokimyasal ve spektroskopik yöntemleri ile incelenmesi
TALAL SHAHWAN
Doktora
İngilizce
2000
Kimyaİhsan Doğramacı Bilkent ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. HASAN N. ERTEN
- Sorption studies of cesium and barium on magnesite using radiotracer and x-ray photoelectron spectroscopy
Sezyum ve baryum ionlarının magnezit minerali üzerine tutulmasının radyokimyasal yöntemle ve x ışını fotoelektron spektroskopisi ile incelenmesi
TALAL SHAHWAN
Yüksek Lisans
İngilizce
1997
Kimyaİhsan Doğramacı Bilkent ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. N. ERTEN HASAN
- 137 Cs radyoizotopunun toprak ile etkileşme mekanizmalarının incelenmesi
The Investigation of interaction mechanisms of 137 Cs with soil
HALUK YÜCEL
Doktora
Türkçe
1992
Fizik ve Fizik MühendisliğiGazi ÜniversitesiFizik Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ATİLLA ÖZMEN
- Katı atık depolarında tabii malzemelerden geçirimsiz şilte teşkili
Formation of liners by natural soils
EMRE ÇEÇEN
Yüksek Lisans
Türkçe
1997
İnşaat Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiGeoteknik Ana Bilim Dalı
PROF. DR. METE İNCECİK
- Sorption and desorption of barium on kaolinite, montmorillonite and chlorite
Başlık çevirisi yok
CAHİT EYLEM