Computational and experimental investigation of catalytic hydrocarbon fuel processing for autothermal hydrogen production
Hidrokarbon yakıtların ototermal hidrojen üretimi için katalitik dönüşümlerinin bilgisayar destekli ve deneysel yöntemlerle incelenmesi
- Tez No: 139486
- Danışmanlar: PROF. DR. ZEYNEP İLSEN ÖNSAN
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2003
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Boğaziçi Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
vıı ÖZET HİDROKARBON YAKITLARIN OTOTERMAL HİDROJEN ÜRETİMİ İÇİN KATALİTİK DÖNÜŞÜMLERİNİN BİLGİSAYAR DESTEKLİ VE DENEYSEL YÖNTEMLERLE İNCELENMESİ Taşıtlarda ve yerel uygulamalarda kullanılabilecek yakıt pillerine hidrojen sağlamak amacıyla, hidrokarbon yakıtların yakıt prosesörü çalışma koşullarında dönüşümleri, bilgisayar destekli modelleme^enzetim yöntemleri ve deneysel çalışmalarla incelenmiştir. Bilgisayar destekli çalışmalar, önerilen yakıt pili/yakıt prosesörü sistemi için genel bir matematiksel modelin geliştirilmesini ve bu modelin değişik yakıt/yakıt dönüşümü kombinasyonlarının hidrojen verimliliklerinin incelenmesi amacıyla kullanımını içermektedir. Bu çalışmalar, propan ve n-bütan hidrokarbonlarının karışımı olan sıvılaştırılmış petrol gazının ve çoğunlukla metan içeren doğal gazın sırasıyla dolaylı kısmi oksidasyon (toplam oksidasyon + buhar reformlama) ve tek aşamalı kısmi oksidasyon mekanizmalarıyla dönüşümlerinin, taşıtlar için yakıt pili ve yerleşik yakıt pili uygulamalarında hidrojen sağlamak amacıyla kullanılmalarının verimli olduklarını göstermiştir. Deneysel çalışmalar, propan ve n-bütan hidrokarbonlarının destekli, çift metalli Pt-Ni katalizörü üzerinde toplam oksidasyon dönüşümlerini ve buhar ile reformlanmalarmı içermektedir. Pt-Ni katalizörün, bu reaksiyonlar arasındaki ısı transferini geliştirme ve böylece dolaylı kısmi oksidasyon mekanizmasını hızlandırma potansiyeline sahip olduğu düşünülmektedir. Her iki hidrokarbon için (a) toplam oksidasyon aktiviteleri Pt>Pt-Ni>Ni sırasıyla azalmış, (b) Pt metalinin toplam oksidasyon sırasında daha etkili olduğu görülmüştür. Pt metalinin Ni üzerinde dağılımının oksidasyon aktivitelerini etkilediği düşünülmektedir. n-Bütan'm Ni ve Pt-Ni üzerinde buhar ile reformlanması incelenmiş ve özellikle 648 K'de hidrojen seçimliliği yönünden farklılıklar gözlemlenmiştir. 648 K'de yapılan kinetik çalışma sonucu, n-bütan ve buhar için reaksiyon dereceleri sırasıyla 1.20 ve -0.18 olarak bulunmuştur. 603 K-668 K arasındaki deneyler, aktivasyon enerjisinin 80.7 kJ mol"1 olduğunu göstermiştir.
Özet (Çeviri)
VI ABSTRACT COMPUTATIONAL AND EXPERIMENTAL INVESTIGATION OF CATALYTIC HYDROCARBON FUEL PROCESSING FOR AUTOTHERMAL HYDROGEN PRODUCTION Catalytic conversion of hydrocarbon fuels within the context of the operation of a fuel processor for supplying hydrogen to vehicular and stationary fuel cells is investigated using computer-based modeling/simulation studies and experimental techniques. The computational part of this work involves the quantitative description of the proposed fuel processor/fuel cell system, and the assessment of various combinations of hydrocarbon fuels and fuel processing routes on the basis of their hydrogen yields. Computer simulations indicate the possible advantages of the conversions of liquefied petroleum gas (propane + n-butane) by an indirect partial oxidation (combined total oxidation/steam reforming) mechanism for use in mobile fuel cell applications and of methane (natural gas) by a direct, one-step partial oxidation mechanism in small-scale stationary fuel cell applications. Experimental studies involve the investigation of total oxidation and steam reforming of propane and n-butane over a bimetallic Pt-Ni catalyst. The catalyst is thought to have the potential of driving indirect partial oxidation efficiently by facilitating heat transfer between the two reactions. For both hydrocarbons (a) the oxidation activities are found to follow the order of Pt>Pt-Ni>Ni, (b) Pt metal seems to drive oxidation qualitatively, (c) dispersion of Pt over Ni is likely to affect the oxidation activities. Steam reforming of n-butane over Ni and Pt-Ni catalysts have shown different characteristics, particularly at 648 K in terms of hydrogen selectivities. Assessment of reaction kinetics at 648 K gave reaction orders of 1.20 and -0.18, with respect to n-butane and steam, respectively and an activation energy of 80.7 kJ mof1 in the 603 K-668 K range.
Benzer Tezler
- Computational and experimental investigation of catalytic hydrogen production from ethanol
Etanolden katalitik hidrojen üretiminin hesaplamalı ve deneysel yöntemlerle incelenmesi
ENİS ÖRÜCÜ
- Mineral maddenin Türk linyitlerinin yanma özelliklerine etkisi
Effect of the mineral matter on the combustion properties of Turkish lignites
ÇİĞDEM ŞENTORUN
- Bazı amino asitlerin seryum (IV) ile yükseltgenme kinetiği ve mekanizması
Kinetics and reaction mechanism of the oxidation of some amino acids with cerium (IV)
SEVAL BAYÜLKEN
- Computational quantum chemical study of oxidative dehydrogenation of propone to propylene
Propanın oksidotif dehidrojenosyon tepkimesi ile propilene dönüşümünün kuantum kimyasal hesap çalışmaları
NAZLI UZMAN
Yüksek Lisans
İngilizce
2000
Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. IŞIK ÖNAL
- Karbonil bileşiklerine gaz fazında bazı nükleofilik katılma tepkimelerinin moleküler ortibal yöntemleriyle incelenmesi
Investigation of some of the nucleophilic addition reactions of carbonyl compounds in fas phase by molecular orbital methods
HÜLYA ATİLA YEKELER
