CO oxidation on alumina supported Pd-Pt mono and bi-metallic catalysts: Temperature hysteresis
CO'in alumina destekli tekli ve ikili Pd-Pt katalizörleri üzerinde oksidasyonu: Sıcaklık histerezis olayı
- Tez No: 119332
- Danışmanlar: DOÇ. DR. DENİZ ÜNER, MEMDUH BİRBİLEN
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: CO oksidasyonu, ikili katalizörler, paladyum, platin, yüzeyden ayrılma, tepkime histerezisi, Adsorpsiyon, Karbonmonoksit, Katalizörler, Oksitlenme, Palladyum, CO oxidation, bimetallic catalysts, palladium, platinum, surface segregation, reaction hysteresis. IV, Adsorption, Carbon monoxide, Catalysts, Oxidation
- Yıl: 2002
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
ÖZ CO'İN ALUMINA DESTEKLİ TEKLİ VE İKİLİ Pd - Pt KATALİZÖRLERİ ÜZERİNDE OXIDASYONU: SICAKLIK HİSTEREZİS OLAYI Kaya, Sarp Y. L., Kimya Mühendisliği Bölümü Tez yöneticisi: Doç. Dr. Deniz Üner Ağustos 2002, 134 sayfa Y-AI2O3 destekli tekli ve ikili paladyum-platin katalizörleri (Pd:Pt atomik oranlan: 1:3, 1:1, 3:1) kullanılan paladyum tuzlarına bağlı olarak peşpeşe ve ortak ıslaklık başlangıcı metotları ile hazırlandı. Kalsinasyon aşamasından sonra kalan klor iyonları sıcak su ile yıkanarak temizlendi. 0 ile 600 Torr basınç aralığında çıkartılan hidrojen adsopsiyon izotermleri ile Pd/Al203 katalizörü üzerinde literatür ile uyumlu üç adsorpsiyon basamağı gösterildi. Bu adsorpsiyon basamakları öteki tekli (Pt) ve ikili katalizörler üzerinde gözlenmedi. Katalizörlerin performans testleri CO, 02 ve N2'den oluşan sentetik gaz karışımı ile 373-523 K sıcaklık aralığında yapıldı. Bu reaksiyon koşullan altında tekli paladyum katalizörü tekli platin katalizöründen daha iyi bir performans gösterdi. Ortak ıslaklık başlangıcı metodu ile hazırlanan ikili katalizörlerin tekli paladyum gibi davranış göstermesi paladyum metalinin yüzeye ayrılması olayını doğrular bir davranış olarak algılandı. Soğuma modu deneylerinde peşpeşe ıslaklık başlangıcı metodu ile hazırlanan grupta bulunan Pd-Pt (3:1) katalizörü ortak ıslaklık başlangıcı metodu ile hazırlanan grupta bulunan Pd-Pt (1:1) katalizörü sinerjistik aktivite gösterdi. Buna ek olarak, klor iyonlarının arındırılması ortak ıslaklık başlangıcı metodu ile hazırlanan gruptaki katalizörler üzerinde gerçekleşen tepkime sıcaklığında yaklaşık 20 K'lik bir azalmaya neden olmuştur.Tepkime deneyleri birbirini takip eden ısıtma-soğutma döngüleri altında yapıldı. Tüm katalizörlerde sıcaklık histerezis davranışı gözlendi. Bu olay katalizör üzerinde CO ada oluşumuna ve ekzotermik tepkime nedeniyle katalizörlerin lokal olarak sıcaklığının aşın yükselmesine bağlandı. Düşük sıcaklıklarda yapılan izotermal deneyler sonucunca tepkimenin Langmuir-Hinshelwood tepkime mekanizmasını takip ettiği ve tepkime hızının CO kısmi basıncına negatif mertebeden O2 kısmi basıncına ise pozitif mertebeden bağlı olduğu gösterildi.
Özet (Çeviri)
ABSTRACT CO OXIDATION ON ALUMINA SUPPORTED Pd - Pt MONO- AND BI-METALLIC CATALYSTS: TEMPERATURE HYSTERESIS Kaya, Sarp M.S., Department of Chemical Engineering Supervisor: Assoc. Prof. Dr. Deniz Üner August 2002, 134 pages Y-AI2O3 supported monometallic and bimetallic palladium- platinum catalysts (Pd:Pt atomic ratios: 1:3, 1:1, 3:1) were prepared by sequential and co-impregnation methods depending on the palladium precursor used. Chlorine ions -remaining after calcination were removed by hot water elutriation. Hydrogen adsorption isotherms obtained in the pressure range (0<P<600 Ton) indicated that there were three adsorption states of hydrogen on PÖ7Aİ203 which is consistent with the literature. These adsorption states were not observed in other monometallic (Pt only) and bimetallic catalysts. The catalyst performance tests were performed in a synthetic gas mixture consisting of CO, 02, and N2 in the temperature range 373 and 523 K. Palladium catalyst performed better than monometallic platinum under the selected reaction conditions. Co-impregnated catalysts behaved like monometallic Pd catalyst conforming that Pd atoms segregated to the surface. It was observed that Pd-Pt (3:1) in sequentially impregnated group and Pd-Pt (1:1) in co-impregnated group showed synergistic activity during cooling mode experiments. Furthermore, removal of CI" ions decreased the light-off temperature of the catalysts by approximately 20 K in co-impregnated catalyst group. The light-off experiments were performed in successive heating-cooling cycles. Severe hysteresis behavior, which was observed on all catalysts with respect to the temperature, was attributed to the CO island formation on the metal surface and local heating 111 tjc YltentödumM kumüui «OKflMANTASYON MERKEZİof the catalysts due to reaction exothermicity. At low temperatures (below 423 K), the reaction followed Langmuir-Hinshelwood type of kinetics; negative order dependence in terms of CO and positive order dependence in terms of 02 were determined.
Benzer Tezler
- Studies on carbon monoxide oxidation using alumina supported platinum catalyst with and without ceria promoter
Seryum oksit içeren ve içermeyen alumina taşıyıcılı platin katalizörler üzerinde karbon monoksit oksidasyonunun incelenmesi
REYHAN GÜLEN GÜNGÖR
- Effect of cerium dioxide on carbonmonoxide oxidation reaction mechanism over Pt/y-Al2O3 catalyst
Seryum dioksitin Pt/y-Al2O3 katalizörü üzerinde gerçekleşen karbonmonoksit oksidasyon reaksiyonu mekanizmasına etkileri
UMUT ORAN
Yüksek Lisans
İngilizce
2001
Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. DENİZ ÜNER
- Kömürün mineral içeriğinin yanma özelliklerine etkisi
The Effect of mineral matter content of coal on its combustion properties
HANZADE AÇMA
- Palladyum-alumina tabletlerde hidrojen difüzyonu ve membran reaktör uygulamaları
Hydrogen diffusion in palladium-alumina tablets and membrane reactor applications
MELTEM DOĞAN
Doktora
Türkçe
2001
Kimya MühendisliğiGazi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. GÜLŞEN DOĞU
- Kobaltın alumina içeren fayalitik curuflardaki çözünürlüğünün incelenmesi
The Salubility of cobalt in alumina containing fayalitic slags
C. BORA DERİN